付廷俊 作品数:45 被引量:77 H指数:6 供职机构: 太原理工大学 更多>> 发文基金: 国家自然科学基金 山西省自然科学基金 更多>> 相关领域: 理学 化学工程 更多>>
一种棒状ZSM-5分子筛的制备方法 本发明公开了一种棒状ZSM‑5分子筛的制备方法,包括以下步骤:将正硅酸乙酯、四丙基氢氧化铵、氢氧化钠和水混合均匀后晶化得到晶种的步骤;将九水合硝酸铝加入盐酸调整过pH的正硅酸乙酯和水的混合溶液中,老化后得到硅铝前驱体溶液... 付廷俊 李忠 马倩载体粒径对CuY催化剂催化甲醇氧化羰基化性能的影响 2017年 以不同粒径的Y分子筛为载体,过量浸渍Cu(NO_3)_2溶液制备CuY催化剂,并采用XRD、H_2-TPR、NH_3-TPD和TEM等技术对催化剂表面微观结构进行表征,考察了其在甲醇气相氧化羰基化反应中的催化性能。结果表明,Y分子筛的粒径减小利于阳离子位点暴露,促进Cu^(2+)与载体间的离子交换,进而实现Cu物种的高度分散,且交换的Cu^(2+)更多的落位在载体表层笼结构中,经高温活化形成更多催化活性中心Cu^+;同时,随载体粒径减小,孔道更短,与外界相通的孔口数更多,利于反应分子与催化剂活性中心接触,使甲醇的转化率随着载体粒径的减小而显著提高。当Y分子筛粒径由3.0μm减小为0.3μm时,CuY催化剂的甲醇转化率由1.32%增加到5.60%。然而,Y分子筛粒径减小时,催化剂表面上可接触的酸性位点增加,导致甲醇氧化羰基化目标产物DMC的选择性明显降低,粒径为3.0μm的Y分子筛负载的铜催化剂DMC选择性最高,可达87.96%。总体来说,当Y分子筛粒径从3.0μm降为0.3μm时,DMC时空收率从65.83mg/(g·h)增加到165.38mg/(g·h)。 李梦云 付廷俊 李忠关键词:氧化羰基化 粒径 Y分子筛 扩散 碳材料负载钴基催化剂费托合成反应性能研究 我国石油资源匮乏,原油消耗高度依靠进口。利用我国丰富的煤炭资源,开发“煤制油"技术有助于我国摆脱原油对外过度依赖的局面,从而提高我国的能源安全。而采用煤间接液化技术的“煤制油”路线的关键环节是费托合成高效催化剂的开发。 ... 付廷俊关键词:钴基催化剂 碳材料 费托合成 氮掺杂 煤间接液化 文献传递 纳米ZSM-5在高硅铝比料液中的再生长机制及其甲醇制芳烃性能 2022年 芳烃选择性低是ZSM-5催化甲醇制芳烃反应的难点问题,调变ZSM-5酸性质是提升选择性的重要方法。本研究将SiO2/Al2O3为50的纳米ZSM-5分别置于硅铝比为50、110、220、440和660的料液中继续水热生长,优化其表面酸性,以提高轻质芳烃选择性。采用X射线衍射(XRD)、透射电子显微镜(TEM)、X射线荧光光谱(XRF)、吡啶红外(Py-IR)、氨气程序升温脱附(NH3-TPD)等手段分析所得ZSM-5形貌、织构和酸性质,研究其水热再生长规律。发现生长过程中原粉部分溶解,包围在其表面的料液先形成小晶粒,经逐步堆积完成对原粉的包覆,最终形成孔道贯通性良好的单晶。在较低硅铝比料液中样品粒径分布不均匀,然而随着料液硅铝比的增加,包覆趋向均匀且表面呈现凸起结构。二次生长显著改变了表面酸性质及芳构化性能,在硅铝比为220的料液中生长后总酸量增加到194.9μmol/g,高于原粉的169.7μmol/g。值得注意的是,催化剂表面的强酸占比由原粉的37%显著增加至53%,B/L值也由原粉的0.56增加至3.19。该酸性的变化在促进甲醇芳构化的同时,还能强化芳烃的脱烷基化而提高BTX选择性,使总芳烃选择性和BTX选择性分别由16.1%和8.2%提高到23.8%和13.5%。 惠燕 付廷俊 马倩 李忠关键词:沸石 水热 完全无氯铜基负载活性炭催化甲醇氧化羰基化 牛燕燕 李忠 郑华艳 付廷俊 朱琼芳关键词:活性炭 铜基催化剂 高活性甲醇氧化羰基化CuY催化剂的结构及催化活性中心 被引量:15 2011年 采用硝酸铜溶液和NaY分子筛溶液离子交换制备了CuY催化剂,通过加入氨水提高交换溶液的pH值以及高温焙烧活化,显著提高了该催化剂对甲醇氧化羰基化合成碳酸二甲酯的催化活性,与固相离子交换、沉积和浸渍法制备的催化剂相比,虽然铜的负载量较低,但催化活性较高.通过元素分析、XRD、H2-TPR、XPS和Auger电子能谱(Auger electron spectroscopy,AES)等手段对CuY催化剂微观结构的表征结果表明,在Cu(NO3)2离子交换溶液中加入氨水,可促进Cu2+离子交换的进行,提高CuY催化剂的Cu交换量,并且交换的Cu2+主要位于分子筛的超笼中.在惰性气氛中焙烧活化CuY催化剂,Cu2+自还原为Cu+,氨促进了自还原过程的进行,显著提高了催化剂的活性.焙烧活化温度越高,越有利于超笼中Cu2+→Cu+的自还原过程,使超笼中Cu+的含量增加,CuY催化活性增加.进一步的研究结果表明,Y分子筛超笼中的Cu+是主要的催化活性中心. 李忠 付廷俊 王瑞玉 牛燕燕 郑华艳关键词:甲醇 氧化羰基化 双碳模式下碳一化工技术发展趋势 被引量:4 2022年 以CO催化加氢、催化羰基化和甲醇催化脱水等反应为核心的碳一化工技术,是煤气化为基础的现代煤化工产业的关键技术,近10 a来工业化应用取得重大成功,已经成为煤炭清洁高效利用的主要途径。但煤炭既是原料,又是转化过程热能和动力能的转化燃料,使得现代煤化工产业的碳排放量大又集中,具有局部强排放特征。从原料低碳化,转化热能和动力清洁化,热催化工艺和催化剂创新,反应产物高选择以及CO_(2)光电催化转化技术等方面入手,探讨了在碳达峰、碳中和双碳模式下,碳一化工技术的发展趋势和前景。随着清洁新能源大规模低成本“绿氢”制备技术的发展,也将促使逆水汽变换或电催化CO_(2)还原为“绿CO”大规模应用,将使碳一化工合成气原料发生巨大变化,由目前高碳的化石能源进行的CO水汽变换制氢的过程,向清洁新能源“绿氢”的CO_(2)逆水汽变换制备“绿CO”过渡,即碳一化工原料合成气的变化将由化石能源制备的合成气“CO+H_(2)”,向低碳排放“CO+绿H_(2)”或负碳排放的“绿CO+绿H_(2)”发展,以实现“碳达峰、碳中和”目标。采用近零碳排放的光电和风电等可再生清洁能源取代碳一化工过程中现有的燃煤锅炉,以及通过优化设计,采用新型节能减排措施和行业间的技术耦合,降低能源消耗等,也是减排CO_(2)实现“碳达峰碳中和”的有效措施。 李忠 张鹏 孟凡会 付廷俊 范辉关键词:甲醇转化 碳排放 绿色合成ZSM-5分子筛的研究进展 被引量:3 2015年 ZSM-5分子筛最传统的合成是采用水热合成法,但该方法成本高、效率低,而且污染环境。因此,开发绿色高效的合成ZSM-5分子筛十分必要。综述了绿色合成ZSM-5领域的研究进展,包括脱除模板剂的方式、无模板剂合成、水溶剂高效利用和离子热合成,并展望其发展前景。 周浩 付廷俊 李忠关键词:ZSM-5分子筛 离子热合成 一种高稳定性和高选择性的甲醇制芳烃催化反应工艺 本发明提供了一种高稳定性和高选择性的甲醇制芳烃催化反应工艺,所述反应工艺是将专用的甲醇制低碳烯烃催化剂和专用的低碳烯烃芳构化催化剂分别压片粉碎后筛选80~100目的颗粒,按照甲醇制低碳烯烃催化剂:低碳烯烃芳构化催化剂的质... 李忠 付廷俊 邵娟干凝胶蒸汽辅助晶化构筑包覆结构ZSM-5及其甲醇制芳烃性能 被引量:1 2023年 煤基甲醇经催化转化制苯、甲苯和二甲苯是煤炭高效清洁转化的重要技术。由于其反应步骤复杂,单一结构催化剂上难以调控反应过程,实现高的芳烃选择性。采用干凝胶蒸汽辅助晶化方法将硅铝比(Si/Al)约为50的ZSM-5原粉放入硅铝比为220的干凝胶中进行晶化制备包覆结构ZSM-5,以催化耦合甲醇制烯烃和烯烃芳构化两步反应,提升芳烃选择性。考察不同硅包覆比对甲醇制芳烃性能的影响发现,硅包覆比小于0.5时,凝胶中硅铝物种可于原粉表面成功包覆。外部的高硅铝比包覆结构促进了甲醇到低碳烯烃的转化,进而强化了甲醇分步芳构化过程,总芳烃选择性可从原粉的12.9%增加至14.5%,轻质芳烃在芳烃中的选择性也由原粉的61.8%增加至66.5%.当硅包覆比继续增加到2,部分硅铝物种在原粉外围独立成核形成小晶粒ZSM-5.虽然芳烃选择性增加到15.2%,但小晶粒也促进了芳烃的烷基化,使C9+芳烃选择性增加,抑制了轻质芳烃的形成。 付廷俊 马倩 惠燕 李忠关键词:甲醇 芳烃