郑华艳
- 作品数：146 被引量：377H指数：14
- 供职机构：太原理工大学更多>>
- 发文基金：国家自然科学基金国家重点基础研究发展计划山西省科技攻关计划项目更多>>
- 相关领域：理学化学工程交通运输工程动力工程及工程热物理更多>>
- KIT‑6负载CeO_(2)催化CO_(2)和甲醇合成碳酸二甲酯被引量：8
- 2021年
- 采用不同老化温度(80、100、120和150℃)合成了一系列KIT‑6载体,并通过浸渍法制备了相应的CeO_(2)/KIT‑6催化剂。结合X射线衍射、N2物理吸附、NH_(3)程序升温脱附、CO_(2)程序升温脱附、透射电子显微镜、傅里叶变换红外光谱和X射线光电子能谱等表征结果,详细考察了老化温度对KIT‑6结构以及CeO_(2)/KIT‑6催化剂直接催化CO_(2)和甲醇合成碳酸二甲酯(DMC)反应活性的影响。结果表明,不同老化温度下制备的KIT‑6均保持其独特的三维孔道结构。随着老化温度升高,KIT‑6比表面积先增大后减小,当老化温度为100℃时,KIT‑6比表面积达到最大(683 m^(2)·g^(-1))。KIT‑6较高的比表面积有利于提高CeO_(2)分散度,进而提高暴露的活性位点数量,催化活性随催化剂表面中等碱/酸性吸附位数量和Ce3+含量的增加而逐渐提高。其中,CeO_(2)/100‑KIT‑6催化剂中CeO_(2)颗粒尺寸最小(5.9 nm),暴露的活性位数量最高,催化活性最佳。随后,考察了反应温度和压力对CeO_(2)/100‑KIT‑6催化活性的影响。随着反应温度提高,催化活性先升高后降低,当反应温度为140℃时,催化活性最高;且催化活性随反应压力的提高而逐渐增加。在反应温度为140℃、压力为6.8 MPa条件下,催化剂经6次循环后,DMC收率由15 mmol·gCeO_(2)^(-1)逐渐降低至2.8 mmol·gCeO_(2)^(-1),原因归结为反应过程中CeO_(2)纳米颗粒发生团聚,使暴露出的活性位数量减少。
- 史亚卜张国强孙宇辰郑华艳李忠上官炬米杰刘守军史鹏政
- 关键词：碳酸二甲酯活性位
- 一种气相合成碳酸二甲酯无氯双金属催化剂及制备和应用
- 一种气相合成碳酸二甲酯无氯双金属催化剂，其特征在于催化剂是由活性组分铜，助剂和活性炭组成，以金属计，催化剂组成为Cu10.0～25.0wt%，助剂1.0～10.0wt%，活性炭65～85wt%。本发明具有转化率高，选择性...
- 郑华艳李忠孟凡会秦瑶张国强
- 文献传递
- 介孔调变对CuY催化剂甲醇氧化羰基化反应活性的影响被引量：1
- 2017年
- 碱溶液处理NaY分子筛形成的介孔有利于反应物及产物分子的扩散,调节碱溶液浓度可控制Y分子筛中的介孔结构,通过溶液离子交换法制备CuY催化剂,研究了NaY分子筛介孔结构调变对CuY催化剂催化甲醇氧化羰基化反应活性的影响。通过BET、^(29)Si-NMR、XRD、NH_3/CO-TPD、H_2-TPR和TEM等表征及催化活性分析表明,在碱溶液处理过程中,NaY分子筛骨架中的Si(0Al)和Si(1Al)原子被优先脱除,且笼结构坍塌使得临近超笼连接,逐步形成直径为3.47~3.66 nm,孔容介于0.142~0.226cm^3·g^(-1)的介孔,在提高反应物分子和产物分子扩散性能的同时,提高了活性物种的可接近性。随着碱液浓度的增加,CuY催化剂的催化活性先升高后降低。当碱液浓度为0.2 mol·L^(-1)时,NaY分子筛介孔直径为3.47 nm,孔容达到最大(0.226 cm^3·g^(-1)),相应CuY催化剂DMC的时空收率、选择性和甲醇转化率分别达到204.0 mg·g^(-1)·h^(-1)、67.8%和14.0%,活性最佳。
- 阎立飞张国强李艳娇郑华艳李忠
- 关键词：NAY分子筛介孔氧化羰基化
- 金属负载型有序介孔碳催化剂的制备及应用研究进展
- 2014年
- 在金属负载型有序介孔碳催化剂的制备工艺过程中,合成比表面积高、孔道结构规整、活性组分高度分散以及粒径尺寸小的催化剂是当前研究的热点,常用的制备方法有浸渍法、化学还原法、一步合成法及共组装合成法等。通过对介孔碳载体改性并采用不同的制备方法调控活性金属在有序介孔碳载体中的粒径及分散度,可提高其在工业废水处理、电化学、催化、储氢等领域的性能。
- 徐腈蔓郑华艳杨丽李忠
- 关键词：有序介孔碳
- 微波辐射制备CO2+H2合成甲醇CuO/ZnO/Al2O3催化剂
- 刘岩郑华艳朱琼芳李忠
- 关键词：微波辐射合成甲醇二氧化碳
- 交换度对CuY催化剂中Cu物种落位及甲醇氧化羰基化性能的影响
- 碳酸二甲酯(DMC)是一种环境友好型的绿色化学品，在DMC 的合成不同方法中，甲醇直接气相氧化羰基化法不但绿色环保而且反应过程简单，成本低，工业化前景非常广阔.本文采用NaY 分子筛与pH＝9.5 的硝酸铜氨溶液进行重复...
- 王佳臻郑华艳李忠
- 关键词：氧化羰基化
- 二氧化碳制甲醇的负载型高分散铜基催化剂及制法和应用
- 一种二氧化碳制甲醇的负载型高分散铜基催化剂按质量百分数计，其组成为CuO 3－21%、ZnO 2－15%、SiO<Sub>2</Sub> 64－95%。本发明的优点在于制备成本低廉，生产过程简单，所制备的负载粒子分散度高...
- 李聪明陈阔喻健班红艳司聪聪郑华艳李忠
- 文献传递
- 共沸剂对碳酸二甲酯-甲醇分离效率的影响被引量：4
- 2020年
- 采用正庚烷、正己烷、环己烷、1,2-二氯乙烷、四氯化碳和苯等共沸剂,较系统地考察了共沸剂及回流比对碳酸二甲酯(DMC)-甲醇共沸物共沸精馏分离效果的影响。结果表明,采用共沸精馏法可以高效分离DMCCH3OH共沸物,调控回流比以及共沸剂可以有效改变分离后釜液中组分的组成。在相同共沸剂下,当回流比为7∶1和8∶1时DMC-CH3OH共沸物的分离效果较好。在相同回流比7∶1下,采用不同共沸剂共沸精馏DMC-CH3OH混合物得到DMC质量分数顺序为:1,2-二氯乙烷>四氯化碳>环己烷>苯>正己烷>正庚烷。
- 王伟林李忠郑华艳
- 关键词：共沸精馏碳酸二甲酯甲醇共沸剂回流比
- 一种KIT‑6介孔氧化硅材料及合成方法
- 一种KIT‑6介孔氧化硅材料的比表面积为897.2‑1061.0 m<Sup>2</Sup>/g，孔容为2.17‑3.64 cm<Sup>3</Sup>/g，孔径为6.35‑10.66nm，本发明具有成本低，比表面积大、...
- 阎立飞张国强郑华艳李忠
- 文献传递
- 还原处理对CuY催化剂微观结构及甲醇氧化羰基化活性的影响被引量：1
- 2013年
- 通过还原气氛下不同温度处理CuY催化剂,改变催化剂内不同价态Cu的含量,确定甲醇氧化羰基化合成DMC的主要活性组分。以pH为9.5的Cu(NO3)2氨水溶液与NaY进行离子交换,然后在体积比为10/1的N2/H2混合气还原气氛中分别在200℃、300℃、400℃和500℃进行还原处理,制得CuY催化剂,并通过XRD、TPR和TPD对催化剂微观结构进行表征。结果表明,Cu2+的还原性能与其在Y分子筛中的落位有关,落位于分子筛超笼内的Cu2+容易被还原为Cu+,落位于小笼内的Cu2+较难还原;随还原温度的升高,Cu+和Cu0的含量都明显增加,但即使500℃还原后也存在部分未还原的Cu2+;Cu物种价态及微观结构的变化导致随还原温度升高CO吸附量降低、吸附增强和Cu0颗粒长大,这是催化剂在甲醇氧化羰基化合成DMC中催化活性随还原温度升高而下降的直接原因。
- 王佳臻郑华艳秦瑶阎立飞李忠
- 关键词：氧化羰基化碳酸二甲酯价态
