浙江工业大学化学工程学院工业催化研究所
- 作品数：18 被引量：81H指数：5
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- 相关领域：理学化学工程一般工业技术环境科学与工程更多>>
- Ni-Ru双金属粒子表面微观结构和组成对CO甲烷化反应性能影响的研究
- 王晶袁昌坤姚楠李小年
- 关键词：甲烷化反应
- LiOH修饰的Ru-Rh/γ-Al_2O_3催化2,4-甲苯二胺加氢合成1-甲基-2,4-环己二胺的研究被引量：2
- 2017年
- 2,4-甲苯二胺(2,4-TDA)催化加氢合成1-甲基-2,4-环己二胺(2,4-MCHD)具有对环境友好、原子经济性高等优点,但是易发生脱氨基副反应。研究采用Li OH修饰的Ru-Rh/γ-Al_2O_3双金属催化剂同时提高了2,4-TDA的转化率和2,4-MCHD选择性,并考察了Rh/Ru比、LiOH浓度对催化剂性能的影响。研究表明,在温度为180℃、压力8.0 MPa和催化剂与2,4-TDA质量比为0.1的条件下反应8 h,随Rh/Ru比增大,即Ru含量固定为5%(wt),Rh含量由0增加至5%(wt),2,4-TDA转化率逐渐由45.62%增加至99.55%,2,4-MCHD选择性稳定在84%以上;浸渍Li OH对Ru-Rh/γ-Al_2O_3的2,4-TDA转化率没有影响,但当Li OH水溶液浓度为40%(W/W)时,2,4-MCHD选择性进一步提升至95.36%,收率为94.92%;催化剂经10次循环使用后仍保持较高的活性和选择性。通过BET、TEM、EDX、XRD、H2-TPR、XPS和CO2-TPD等方法对催化剂表征分析发现,加入Rh可形成Ru-Rh合金并通过双金属协同作用,抑制Ru纳米颗粒的聚集,减小金属颗粒粒径,同时Ru-Rh合金的电子转移促使Ru处于缺电子价态,降低了对苯环的吸附活化能垒,富电子态Rh将吸附的氢活化后再经过氢溢流作用传递至Ru上参与苯环加氢反应,使Ru-Rh/γ-Al_2O_3加氢活性显著提升。Li OH在室温下与γ-Al_2O_3形成Li Al2(OH)7·2H2O碱式盐,增强了γ-Al_2O_3表面碱性,抑制氨基在催化剂表面的吸附,促进2,4-MCHD选择性的提高。
- 钟友坤丰枫卢春山张群峰吕井辉许孝良马磊李小年
- 钴基费托合成催化剂的表界面性质调控被引量：3
- 2022年
- 合成气经费托合成(Fischer-Tropsch synthesis,FTs)转化为燃料和高附加值化学品是解决煤炭等资源清洁利用问题的重要途径,是现代煤化工的重要组成部分,对于降低石油进口依赖度,保证国家能源战略安全具有重要意义。钴基催化剂因活性高、链增长活性强、CO_(2)选择性低、寿命长等而成为目前研究最为广泛的FTs催化剂之一。如何通过调控表界面性质来打破还原度和分散度的依赖关系,提高催化剂的反应活性以及一定碳链范围内的产物选择性依然是高效钴基FTs催化剂开发面临的重要挑战。本文分别从结构敏感性(尺寸和晶面效应)、金属-载体间相互作用和限域效应三个方面阐述钴基FTs催化剂表界面性质调控策略的最新研究进展,以期为钴基FTs催化剂微观结构设计及反应性能调控提供理论依据。
- 杨林颜郭宇鹏李正甲岑洁姚楠李小年
- 关键词：费托合成钴基催化剂
- 铁基费-托合成催化剂研究进展被引量：2
- 2021年
- 铁基费-托合成催化剂具有价格低、CH_(4)选择性低和水气变换活性高等优点,在高温费-托合成工艺中具有较好的应用前景。主要从铁基费-托催化剂的活性晶相及其调变因素角度出发,综述近年来铁基催化剂的研究进展。在此基础上,进一步介绍合成铁基催化剂的主要方法。
- 贾留洋郭中山王峰李正甲杨林颜岑洁姚楠
- 关键词：催化剂工程费-托合成铁基催化剂
- Ni基重整催化剂失活机理研究进展被引量：8
- 2022年
- H_(2)是一种清洁、绿色的燃料和能源载体。目前工业上应用较为成熟的生产工艺是重整反应制氢。其中,Ni基重整催化剂由于其高储量、高活性和低成本的优点而受到研究人员的广泛关注,但在反应过程中存在易因烧结、积炭和中毒等原因而失活的问题。因此,如何提高Ni基重整催化剂的反应稳定性是一个急需解决的问题。本文介绍了上述三种引起Ni基重整催化剂失活的主要原因,并从调控金属Ni粒子粒径、增强金属-载体相互作用、形成晶格氧或表面氧物种以及Ni粒子纳米结构调控四个方面阐述了近年来在抑制失活并提高Ni基重整催化剂反应性能和稳定性领域所取得的研究进展,并且提出优化反应条件、调变化学组成和调控Ni粒子纳米结构将是提高Ni基催化剂在重整反应过程中的稳定性的有效方法。
- 林俊明岑洁李正甲杨林颜姚楠
- 关键词：NI基催化剂重整反应积炭失活
- 纳米零价铁去除水中重金属铅、铬离子的研究被引量：15
- 2019年
- 纳米零价铁(nanoscale zero-valent iron,nZVI)因其在重金属修复领域的潜在应用而备受关注。nZVI 通常由零价铁(Fe0)核和铁氧化壳结构组成,核壳结构不可避免地影响 nZVI 对重金属离子的去除性能。文章介绍了提高nZVI 稳定性和分散性的新型绿色合成技术和 nZVI 的改性方法,重点综述了 nZVI 去除重金属铅、铬离子的反应机理以及去除过程的影响因素(nZVI 投加量、pH 值、反应温度和共存离子)。最后提出了 nZVI 合成过程中存在的科学问题并展望了 nZVI 在环境修复中的应用前景。
- 张守秋岑洁吕德义姚楠
- 关键词：纳米零价铁核壳结构
- 稀土元素对ZrO_2-M_2O_3/MCM-41(M=La,Ce,Sm,Gd)氢转移催化活性的影响被引量：3
- 2015年
- 通过浸渍法制备了5%ZrO2/MCM-41、5%ZrO2-5%M2O3/MCM-41(M=La,Ce,Sm,Gd)催化剂,考察其在苯乙酮氢转移还原生成α-苯乙醇反应中的催化活性,同时对样品进行XRD、N2吸附-脱附、吡啶吸附原位红外等表征分析,研究添加稀土金属氧化物对催化剂活性的影响机理。结果表明:ZrO2及稀土金属氧化物均以无定型态或粒度低于XRD检测限的细小晶粒较好地分散在MCM-41介孔分子筛内表面;加入稀土金属氧化物对ZrO2/MCM-41的催化活性有较大影响,催化活性按5%ZrO2-5%La2O3/MCM-41>5%ZrO2-5%Sm2O3/MCM-41>5%ZrO2-5%Gd2O3/MCM-41>5%ZrO2/MCM-41>5%ZrO2-5%Ce2O3/MCM-41降低。这一方面归因于加入稀土金属氧化物增强了催化剂表面Zr-OH、L酸中心及B酸中心的酸性,另一方面归因于La2O3的加入使催化剂表面酸中心数目明显提高,Sm2O3、Gd2O3的加入使催化剂表面酸中心数目有所降低,而加入Ce2O3使催化剂表面酸中心数目显著减少。
- 邓冰心张波姜剑锋
- 关键词：MCM-41介孔分子筛苯乙酮氢转移反应
- 炭涂层型整体式催化剂的研究进展
- 2018年
- 碳元素是一切有机生命体的骨架元素,由其演变而成的炭材料具有多样性,一直以来都备受研究。炭材料来源广泛,具备高比表面积、发达孔隙结构以及良好热-化学稳定性等特征。因此,被广泛运用于催化、吸附和分离等诸多领域。尤其是作为催化剂载体,在很多反应中都展现出优异的性能。然而传统催化剂的形态限制了其在多相连续反应中的应用,对此,有学者尝试将炭材料与整体式框架结构有机结合。制备得到的新型炭涂层型整体式催化剂,有效地弥补了传统催化剂形态上的缺陷,进一步拓宽了其应用范围。基于此,将对炭涂层型整体式催化剂的制备方法和研究现状进行阐述,详细介绍该催化剂的实际应用效果以及影响其性能的相关因素,最后对炭涂层型整体式催化剂的研究前景进行展望。
- 盛业亮袁世岩马磊李小年
- 关键词：催化剂载体催化
- 干燥温度及反应条件对SiO_2-TiO_2复合气凝胶环氧化催化性能的影响被引量：1
- 2015年
- 通过溶胶凝胶-常压干燥法制备不同干燥温度的Si O2-Ti O2复合气凝胶,将其用作以N,N-二甲基甲酰胺(DMF)为溶剂,H2O2[n(H2O2)=30%]为氧化剂的苯乙烯环氧化催化剂,结合XRD、UV-vis、FT-IR等表征手段研究了干燥温度对其催化性能的影响。同时考察了双氧水用量、反应温度、反应时间、催化剂用量等反应条件对反应性能的影响。结果表明,干燥温度提高,催化剂性能降低,最佳干燥温度为120℃。最佳反应条件为:n(H2O2)/n(苯乙烯)=0.5,反应温度为60℃,反应时间为6 h,催化剂质量为0.25 g。
- 姜剑锋张波邓冰心陈银飞
- 关键词：苯乙烯环氧化干燥温度
- 预氧化处理后基团对煤氧化反应活性的影响被引量：1
- 2015年
- 使用氧化剂对无烟煤进行预氧化处理,利用TPD-MS和TG-DTA等表征方法,研究了煤表面官能基团种类、含量的变化及其对煤氧化活性的影响.结果表明,使用氧化剂处理煤样可以不同程度地改变煤表面官能基团及其分布.双氧水、次氯酸钠处理后的无烟煤,其氧化反应活性的变化不明显;硝酸处理的无烟煤,其低温氧化反应活性有所提高.根据处理前后煤表面基团及其分布的变化推测:无烟煤中的羧基等含氧基团明显提高煤的低温氧化活性,而烷基对煤的低温氧化活性影响不明显,但对煤氧化反应热有一定影响.
- 缪宇龙姚楠李小年
- 关键词：煤氧化
