谢冠群 作品数:22 被引量:106 H指数:7 供职机构: 浙江师范大学物理化学研究所 更多>> 发文基金: 浙江省自然科学基金 国家自然科学基金 浙江省重大科技专项资金 更多>> 相关领域: 理学 化学工程 一般工业技术 轻工技术与工程 更多>>
气相法合成偏二氯乙烯的高稳定CsNO_3/SiO_2催化剂 被引量:4 2016年 用浸渍法制备CsNO_3/SiO_2催化剂,用于气相催化裂解1,1,2-三氯乙烷(TCE)制偏二氯乙烯(VDC)反应,考察了反应温度对CsNO_3/SiO_2催化剂失活的影响。研究发现,在较低反应温度(<350℃)时,CsNO_3/SiO_2催化剂容易失活,在较高反应温度(>400℃)时催化剂的活性较高且不易失活。反应后CsNO_3/SiO_2催化剂中CsNO_3物种转变为CsCl,催化剂表面存在积炭。导致催化剂失活的主要原因不是Cs物种转变和积炭,而是含氯反应产物在低温反应时难以从催化剂表面脱附。这些含氯反应产物能够高温脱附,从而使低温反应失活的催化剂再生。CsNO_3/SiO_2催化剂在400℃下100 h寿命实验中,TGE转化率和VDC选择性分别稳定为98%和78%,具有较好的工业应用前景。 靳燕霞 汤岑 孟秀清 王小霞 谢冠群 罗孟飞 李小年关键词:偏二氯乙烯 1,1,2-三氯乙烷 Pt/Pr6O11催化巴豆醛选择性加氢性能研究 被引量:5 2009年 采用沉积-沉淀法制备了Pt/Pr6O11催化剂,应用于巴豆醛气相选择性加氢生成巴豆醇的反应。Pt/Pr6O11催化剂经700℃还原后,巴豆醇初始选择性可以达到75%以上。H2-TPR和In situFTIR结果表明,还原后的Pt/Pr6O11催化剂中存在低价态的Pr3+,在巴豆醛加氢过程中能够给Pt提供电子,增加活化C=O键的能力,从而提高生成巴豆醇的选择性。Raman光谱实验结果表明,反应过程中Pt/Pr6O11催化剂表面有积炭产生,而积炭是造成催化剂活性和选择性下降的主要原因。 谢冠群 刘西敬 鲁继青 李小年 罗孟飞关键词:选择性加氢 巴豆醛 稀土 “干胺”型吸附剂的快速制备、表征及其CO2吸附性能研究 近些年由于全球变暖和气候变化,CO2 的逐年增加受到了政府及研究者的广泛关注.CO2 捕捉和存储是减少CO2 排放量的有效途径[1].近年来,"干水"的研究越来越成为研究的热点[2]. 唐秋平 姜伟 谢冠群 胡庚申草酸二甲酯气相法加氢制乙二醇催化剂研究进展 被引量:10 2014年 乙二醇是重要的化工原料,广泛应用于阻冻剂、燃料电池和聚酯工业等领域。传统制备乙二醇路线有基于石油路线的环氧乙烷水合法以及基于煤和天然气路线的C1合成法。C1路线合成乙二醇是CO氧化偶联生成草酸二甲酯,草酸二甲酯再催化加氢合成乙二醇。设计和制备高效草酸二甲酯加氢催化剂是实现煤制乙二醇工业化关键。草酸二甲酯加氢催化剂主要有Ru基均相催化剂和Cu基非均相催化剂,其中,无Cr的Cu基催化剂(Cu/SiO2)是研究重点。影响Cu/SiO2催化性能的主要有载体、制备方法和助剂。载体类型不仅影响活性物种与载体之间的相互作用,而且影响活性物种分散度,具有高表面积和有序介孔结构的载体能够提高Cu物种分散度,从而显著提高催化剂活性。制备Cu/SiO2催化剂的方法有蒸氨法、浸渍法、沉积沉淀法、离子交换法和溶胶-凝胶法等。蒸氨法制备的Cu/SiO2形成铜氨络合离子,使Cu物种得到很好分散,还原后催化剂表面Cu+含量较高。Mo、Co、Ni和B等助剂的添加可以调变Cu物种的价态和分散度,提高催化剂性能。添加助剂时,要综合考虑助剂的引入对催化剂酸碱性质、活性物种分散度和载体孔径结构等的影响。研究认为,草酸二甲酯加氢机理是Cu0与Cu+的协同作用,Cu0是催化剂上的活性位点,活化H2;Cu+起亲电子的L酸作用,激化CO键提高草酸二甲酯中酯基的反应。催化剂失活的主要原因是产物乙醇酸甲酯在催化剂表面较难脱附以及反应过程中催化剂烧结。Cu/SiO2催化剂存在热稳定性差等缺陷,制备高稳定Cu基催化剂是今后发展方向。 付金萍 赵洋 周强 王树华 吴周安 谢冠群 罗孟飞关键词:催化化学 草酸二甲酯 催化加氢 乙二醇 Ce_xPr_(1-x)O_(2-δ)复合氧化物的制备、表征及CO和CH_4氧化性能研究 被引量:6 2005年 采用溶胶-凝胶法制备了CexPr1-xO2-δ复合氧化物,用XRD和Raman光谱对复合氧化物的体相和表面结构进行了表征.结果表明,当x≥0.5时Pr离子完全进入CeO2晶格中形成单一立方相固溶体. CexPr1-xO2-δ(x>0.3)复合氧化物在465和1150cm-1附近出现具有CaF2结构的Raman特征峰,和由氧空穴引起的不对称振动产生的570和195cm-1 Raman 谱峰.固溶体的形成使还原温度降低,提高了复合氧化物的还原性能.CO氧化活性表明氧空穴的存在对CO氧化活性有一定的对应关系;而CH4氧化活性则与还原温度和强度有关. 闫宗兰 林霞 罗建海 谢冠群 罗孟飞关键词:RAMAN XRD CO氧化 Ce_xPr_(1-x)O_(2-δ)复合氧化物的XRD和Raman表征 被引量:8 2005年 A series of CexPr1-xO2-δ mixed oxides were synthesized by sol-gel met hod and characterized by Raman and XRD techniques. When x value was changed from 1.0 to 0.5, only a cubic phase CeO2 was observed. The samples were very well cr ystallized on decreasing x from 0.50 to 0.99. For CexPr1-xO2-δ samples 465 cm-1 and 1 150 cm-1 Raman peaks are attributed to the Raman active F2g mode of CeO2. The broad peak at about 570 cm-1 in the region of 0.3 ≤ x ≤ 0.99 can be linke d to lattice defects resulting in oxygen vacancies. The new band at about 195 cm -1 may be attributed to the asymmetric vibration caused by the formation of oxyg en vacancies. Calcination temperatures had great effect on the peak intensity fo r CeO2 but less effect on Ce0.8Pr0.2O2-δ in Raman spectra. It might be due to t he transformation of the colors for the mixed oxides, the insertion of Pr atom i nto the ceria lattice could enhance the sintering resistance and thermal stabili ty of the mixed oxides. 闫宗兰 罗孟飞 谢冠群 黄炜 谢云龙关键词:复合氧化物 CEO2 XRD SOL-GEL CeO_2-Y_2O_3涂层和负载型Pd催化剂催化燃烧VOCs(英文) 被引量:12 2007年 制备了一种粘附在堇青石蜂窝陶瓷载体上的CeO_2-Y_2O_3(CeY)复合氧化物新涂层.以二氧化铈和柠檬酸钇为前驱体,制备过程中无有害物质产生,对环境友好.CeY涂层和Pd/CeY催化剂通过SEM、EDX、XRF和Raman光谱等表征.结果表明,此涂层的粘结强度高,对活性组分的吸附性能好,适合用来负载钯催化剂.Y_2O_3大部分进入了峰窝陶瓷的孔道内,CeO_2和Pd物种则富集在载体的表面.以CO、甲苯和乙酸乙酯的催化燃烧来评价Pd/CeY催化剂的性能,此催化剂具有较好的催化活性和热稳定性.500℃焙烧的催化剂,CO、甲苯和乙酸乙酯的T_(99)(转化率99%以上所需的最低反应温度)分别为150、220和310℃;1050℃焙烧的催化剂,它们的T_(99)分别为180、250和330℃.高温焙烧的催化剂,活性物种PdO的晶粒增大,这可能导致催化剂的活性下降. 金凌云 鲁继青 罗孟飞 谢冠群 何迈关键词:PD催化剂 催化燃烧 氟利昂替代品的简介与发展动态 被引量:1 2011年 鉴于臭氧层被破坏、地球的温室效应与公害问题日趋严重,按照《蒙特利尔议定书》中关于氟利昂的规定,目前,世界各国均在开发研究无公害氟利昂替代品。本文针对氟利昂替代品的发展动态进行了概述,主要介绍了氟利昂及其危害,详细概述了氟利昂替代品的发展动态,探讨了氟利昂替代品的发展趋势。 陈萍 谢冠群 罗孟飞关键词:氟利昂 《蒙特利尔议定书》 温室效应 无公害 臭氧层 Pt/Ce_(0.8)La_(0.2)O_(1.9)催化剂上巴豆醛选择性加氢 被引量:2 2011年 采用浸渍法制备了Ce0.8La0.2O1.9固溶体负载Pt催化剂,用于气相巴豆醛选择加氢反应中.采用X射线粉末衍射、程序升温还原、NH3程序升温脱附和拉曼光谱等技术对催化剂进行了表征.结果表明,随着Pt负载量增加,Pt/Ce0.8La0.2O1.9催化剂活性(TOF)和巴豆醇选择性均先增加后降低.当Pt负载量为3%时,反应TOF值和巴豆醇选择性最高,分别为4.01×10-3s-1和53.6%.催化剂性能取决于催化剂表面酸性和Pt晶粒大小,反应过程中催化剂表面积炭是导致催化剂活性和选择性下降的主要原因. 陈萍 谢冠群 郑海影 朱琳 罗孟飞关键词:铂 负载型催化剂 巴豆醛 选择性加氢 积炭 聚乙烯亚胺修饰的氧化硅纳米管基吸附剂的制备及其CO_2吸附应用 被引量:5 2014年 以P123为模板,1,2-二(三甲氧基硅基)乙烷(BTME)为硅源合成了介孔氧化硅纳米管(E-SNTs).将ESNTs经过聚乙烯亚胺(PEI)修饰后制得吸附剂用于捕捉CO2.对吸附剂进行了透射电镜(TEM)、物理吸附、傅里叶变换红外(FTIR)光谱、热重分析(TGA)等表征.E-SNTs-PEI吸附剂的最佳CO2吸附温度为75°C.吸附剂的CO2吸附量随着PEI负载量的增加呈现先增大后减小的趋势,其中50%为最佳负载量,此时吸附剂的吸附量最大为3.32 mmol·g-1.相比较SBA-15基吸附剂,E-SNTs基吸附剂具有更优异的吸附性能.在有水汽的存在下,吸附剂E-SNTs-50的CO2吸附量达到3.75 mmol·g-1.经过四次循环吸脱附实验测试E-SNTs-PEI吸附剂的稳定性能,结果表明其CO2吸附量基本不变,该吸附剂表现出较好的稳定性和可再生能力. 姚蔓莉 董艳艳 谢菁 贾爱平 谢冠群 胡庚申 罗孟飞关键词:聚乙烯亚胺