胡德平
- 作品数：3 被引量：6H指数：2
- 供职机构：中国科学院青岛生物能源与过程研究所更多>>
- 发文基金：国家自然科学基金中国科学院“百人计划”山东省自然科学基金更多>>
- 相关领域：理学更多>>
- 化学动力学中的非绝热过程及其理论研究被引量：3
- 2015年
- 伴随着原子核的运动出现的电子态之间的跃迁,被称为非绝热过程.近年来,实验结果表明,非绝热过程广泛存在于多种化学体系中.从理论上理解这一过程极具挑战性,因为该过程中电子和原子核的运动耦合在一起,量子化学的基本假设"波恩-奥本海默近似"被打破.本文介绍通过理论化学方法模拟非绝热过程的现状,讨论所涉及的非绝热动力学(量子和半经典动力学)和量子化学计算方法(高精度电子相关方法、半经验方法和TDDFT方法),同时也介绍一些典型的非绝热过程(生物分子的光稳定性、光异构化、自旋翻转、激发态电子和能量转移).尽管目前非绝热动力学领域已经取得了很大进展,但处理复杂体系仍然面临诸多挑战.解决这一问题需要动力学理论、量子化学方法和计算机技术等领域的共同发展.
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- 关键词：势能面交叉激发态
- 分子在激发态上的超快动力学
- 超快的非绝热动力学广泛的存在于激发态过程中。从理论上模拟激发态反应的时间尺度,以及理解相关的分子运动是很具有挑战性的。我们利用从头算直接动力学,结合轨线面跳跃算法,在全原子尺度上,直接模拟许多复杂分子体系的激发态过程,特...
- 兰峥岗杜利凯黄静胡德平
- 关键词：PHOTOISOMERIZATION
- 文献传递
- 利用基于直接动力学的轨线面跳跃方法处理非绝热过程被引量：3
- 2019年
- 势能面交叉引起的非绝热过程广泛存在于光化学和光物理中。对这一过程进行描述是理论化学的重要挑战之一。非绝热过程涉及原子核与电子之间的耦合运动,因此量子化学的基本假设之一"玻恩-奥本海默"近似被打破,所以对其进行描述需要发展新的动力学理论方法。在这些方法中,Tully发展的最少轨线面跳跃方法凭借易于程序化、便于计算等优点已经发展成为处理非绝热问题的主要动力学方法之一。其中原子核以经典的方式在单一势能面上进行演化,电子以量子的方式沿着同一轨线进行演化。在整个演化过程中,非绝热跃迁通过轨线在不同势能面间的跃迁来描述,其中跳跃发生的几率与电子的演化有关。如果将该方法与从头算直接动力学相结合,可以在全原子水平上研究实际分子体系的非绝热动力学,给出其激发态寿命、非绝热动力学中分子的主要运动方式、反应通道以及分支比等重要信息。本文旨在讨论最少面跳跃直接动力学方法研究非绝热问题的一些进展,包括动力学基本理论,特别关注将最少面跳跃方法和直接动力学结合的数值实现细节,同时讨论该方法在研究实际体系当中的一些应用,并对轨线面跳跃方法下一步发展的一些方向进行合理的展望。
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- 关键词：非绝热动力学直接动力学
