吕静 作品数:27 被引量:122 H指数:7 供职机构: 天津大学化工学院绿色合成与转化教育部重点实验室 更多>> 发文基金: 国家自然科学基金 国家高技术研究发展计划 教育部“新世纪优秀人才支持计划” 更多>> 相关领域: 化学工程 理学 一般工业技术 更多>>
氢氧化钙羰基化合成甲酸钙反应动力学 被引量:2 2016年 以半连续进料方式在高压搅拌釜中对氢氧化钙羰基化反应进行了系统的研究。采用XRD对反应产物进行了定性分析,证明反应生成物为甲酸钙和极少量的碳酸钙。与生成甲酸钙的主反应相比,生产碳酸钙的副反应速率较小可以忽略。考察了反应工艺条件对反应的影响,结果表明,转速达到1 000 r/min时,可以消除外扩散的影响。在反应温度423~453 K、压力2.0~3.5 MPa、不同氢氧化钙初始浓度下对反应进行考察,使用幂函数形式的动力学模型对实验数据进行拟合,结果表明,该反应对CO为一级反应,反应活化能为54.7 k J·mol-1。通过模型计算结果与实验数据的比较,证明该模型具有较好的实用性。 侯志源 吕静 李振花关键词:氢氧化钙 羰基化 甲酸钙 动力学 碳纳米管作为钴基费—托合成催化剂载体和助剂的研究 当前世界上燃料油中的绝大部分都是通过石油路线获得的,而目前已知的天然气和原煤储量分别约为原油储量的2.5和26倍。因此在目前石油储量逐渐减少、石油价格日益高涨的情况下,以天然气或煤为原料经合成气间接合成各种燃料油的路线受... 吕静关键词:碳纳米管 钴基催化剂 费-托合成 碳纳米管改性 文献传递 二甲醚羰基化丝光沸石成型催化剂黏结剂的研究 被引量:2 2020年 二甲醚(DME)羰基化制乙酸甲酯(MA),MA加氢合成乙醇工艺是一种新颖、绿色且经济的乙醇合成路线,催化剂成型对实现该工艺工业化具有重要意义。本论文选用拟薄水铝石及硅溶胶为黏结剂,对丝光沸石分子筛(MOR)进行挤条成型,制备了一系列不同黏结剂种类与含量的成型MOR催化剂。通过强度测试以及Weibull函数统计分析,探究了黏结剂对成型MOR的强度以及强度可靠性的影响;X射线衍射、N2物理吸附、NH3程序升温脱附、吡啶吸附原位红外等表征结合活性评价,探究了黏结剂对MOR的物理结构、酸性以及催化性能的作用。结果表明:黏结剂的引入不会影响MOR的晶体结构,且以拟薄水铝石为黏结剂时,催化剂力学性能及DME羰基化催化性能最佳。通过建立MA时空收率、TOF与微孔比表面积之间的定量关系,确定黏结剂不影响MOR内单位活性位点催化能力,产物时空收率与催化剂微孔比表面积呈线性正相关。 黄守莹 熊雄 贺培 王建豪 李媖 刘宏开 吕静 马新宾关键词:催化剂 固定床 挤条成型 黏结剂 硼助剂增强草酸酯加氢制乙醇铜基催化剂热稳定性的研究 以合成气为原料经CO 氧化偶联制草酸酯,再加氢是一条潜在的乙醇生产工艺路线。然而,铜基催化剂在此反应体系存在着热稳定性较差的缺点,尤其对于草酸酯二甲酯加氢制乙醇反应温度达553K,且反应放热可能会导致局部热点和飞温,导致... 赵硕 岳海荣 王博 赵玉军 吕静 巩金龙 马新宾关键词:加氢 乙醇 铜基催化剂 热稳定性 硼 草酸酯加氢铜基催化剂关键技术与理论研究进展 被引量:19 2013年 合成气经草酸酯加氢制乙二醇工艺是非石油路线合成大宗化学品的新兴路线。在我国贫油、少气、煤炭相对丰富的能源结构条件下,该工艺路线的研究具有重要的现实意义和战略意义。本文着重介绍了草酸酯加氢制乙二醇铜基催化剂的研究进展。系统讨论了催化剂载体、助剂对活性和选择性的影响规律,以及催化剂的结构与价态的形成机制及其对催化性能的影响,并对草酸酯加氢制乙二醇催化剂中的内扩散问题以及催化剂成型进行综述和分析。此外,还对该草酸酯加氢反应放大和工程化进展进行了简单介绍。提出具有较高加氢活性与机械强度的新型催化剂研究是草酸酯加氢催化剂研究的重要课题,而异型催化剂的研究则有可能解决催化剂床层阻力大这一工程化难题。此外也提出制备高温稳定的铜基催化剂是今后的重要研究方向。 赵玉军 赵硕 王博 吕静 马新宾关键词:草酸酯 加氢 乙二醇 铜基催化剂 铜 等离子体法制备钴基费-托合成催化剂及性能表征 被引量:3 2011年 钴基费-托合成催化剂以介质阻挡放电等离子体(DBD法)替代传统热焙烧过程来制备,从而可在低温分解前驱体以获得高分散催化剂.结果表明,DBD法分解前驱体效果与传统焙烧法相同,但更节能和快捷.尽管两种方法所得催化剂的比表面积相近,但DBD法制得催化剂的孔体积和孔径更大,Co分散度更高,且Co与载体间的相互作用更强,因而更难还原.同时,DBD法处理催化剂时硝酸钴分解产物以Co3O4为主,其粒径较小(达11.8nm),其团簇在催化剂表面分布比较均匀.因此,在费-托合成反应中DBD法制得的催化剂表现出较高的CO转化率和C5+选择性. 黄承都 白素丽 吕静 李振花关键词:等离子体处理 钴基催化剂 介质阻挡放电 费-托合成 乙二醇精制过程的模拟分析 被引量:12 2012年 从降低分离能耗的角度出发,对以草酸二甲酯加氢合成乙二醇生产工艺中产品精馏分离方案进行了研究。确定了采用4座塔对5个子群进行分离的精制方案,在用矩阵法生成基本精馏分离序列基础上进行方案的筛选。运用Aspen Plus软件中的灵敏度分析对所选方案中精馏塔的理论板数、回流比和采出率对分离效果及能耗的影响进行了分析,最终获得了能耗合理的优化设计和操作参数。 王汝贤 徐艳 吕静 马新宾一氧化氮与硝酸和甲醇反应制亚硝酸甲酯 被引量:5 2015年 在填料鼓泡塔中进行一氧化氮与硝酸和甲醇溶液反应制亚硝酸甲酯(MN),考察了反应温度、硝酸浓度、甲醇浓度和气体流速等因素对NO转化率和MN收率的影响。结果表明,NO转化率和MN收率均随硝酸浓度和甲醇浓度的增加而增大,随气体流速增大而减小。在常压,反应温度为40℃,反应液150 m L,其中HNO3质量分数为10%,CH3OH质量分数为85%,气体流速为100 m L/min,气相中NO体积分数为20%的条件下,NO转化率可达到79.1%,MN收率可达到71.9%。 李文龙 王玮涵 李振花 吕静 马新宾关键词:亚硝酸甲酯 硝酸 气相法亚硝酸乙酯再生反应的研究 被引量:10 2008年 一氧化气相碳偶联合成草酸二乙酯(DEO)在过去几十年来已引起了广泛兴趣。该过程涉及两个反应:一氧化碳偶联生成DEO的反应和亚硝酸乙酯(EN)的再生反应。这两个反应同时发生,因此只要再生反应速度与偶联反应速度彼此匹配,该系统可构成一个闭路的稳定循环系统。本文研究了一种EN再生气相反应器,以替代以往的副反应严重、乙醇循环能耗高的鼓泡反应器。研究发现气相法EN再生反应的最佳工艺条件为:反应温度80℃,n(乙醇)/n(NO)为1.5~2,n(NO)/n(O2)为6~8,(φN2)为15%~30%,停留时间为24s~29s。 李振花 闫永娟 吕静 胡仲才 马新宾关键词:气相法 亚硝酸乙酯 乙醇 载体SiO_2孔径及助剂对Co/SiO_2催化剂微观结构及费托合成反应性能的影响 被引量:3 2014年 以三种不同孔径的SiO2为载体,等体积浸渍法制得三种Co/SiO2催化剂用于费托合成反应,采用氮气物理吸附、H2-TPR、H2-TPD、XRD、SEM和TEM等手段对催化剂的微观结构进行了表征。结果表明,载体的孔径对催化剂中钴的分散度和还原度有显著影响。小孔径SiO2为载体时,钴颗粒多堆积在孔外部,不利于钴颗粒的分散,还原度低;大孔径SiO2为载体时,钴颗粒粒径较大,致使钴分散度降低;两者均不利于CO的转化。而孔径适中的B型SiO2为载体制备的催化剂有较高的钴还原度和分散度,具有较高的费托反应活性和链增长能力。以孔径适中的SiO2为载体,进一步考察了助剂La、Ce和Zr对催化剂微观结构及催化性能的影响。结果表明,三种助剂的加入均改变了SiO2表面的性质,C5+选择性均有所提高,其中以锆为助剂效果最佳。研究表明钴锆界面的生成促进了钴颗粒的分散,提高了催化剂的活性,且有利于重质烃的生成。 江云辉 付廷俊 吕静 李振花关键词:费托合成反应 钴 孔径 助剂