焦毅 作品数:10 被引量:31 H指数:4 供职机构: 四川大学化学工程学院 更多>> 发文基金: 国家自然科学基金 国家高技术研究发展计划 更多>> 相关领域: 理学 化学工程 一般工业技术 石油与天然气工程 更多>>
Rh价态调控对Rh/Al2O3三效催化剂催化活性的影响 被引量:2 2020年 以耐高温大表面积,氧化还原性能较弱的Al2O3为载体,采用等体积浸渍法,通过调节焙烧温度和气氛制备了系列Rh价态不同的Rh基Al2O3催化剂,并通过模拟汽油车尾气气氛考察了Rh价态对催化剂催化活性的影响;采用全自动吸附仪、X射线衍射仪、CO化学吸附仪、傅里叶红外光谱仪、X射线光电子能谱仪、程序升温还原等手段对催化剂进行了表征。结果表明:500℃氢气处理的Rh/Al2O3催化剂以Rh0为主,500℃空气和700℃氮气处理的催化剂以Rh^3+为主,700℃空气处理的催化剂以Rh^4+为主;以Rh0为主的Rh/Al2O3催化活性最好,而以Rh^4+为主的Rh/Al2O3催化活性最差。 祝清超 陈宇圣 李建统 代东辉 黄江予 焦毅 王健礼 陈耀强关键词:三效催化剂 催化活性 浸渍法 汽油车寿命期间的排放达标与催化器更换 在用汽油车尾气排放污染物主要是HC,CO 和NOx,其中汽油车尾气三元催化器达到寿命以后的继续使用,是造成汽油车对城市大气污染的主要原因。通过选取成都主城区典型的在用汽油车,并更换已失效的三元催化器,对比在用汽油车更换三... 陈耀强 焦毅 胡伟 王健礼 袁山东 徐海迪 赵明 林涛关键词:催化器 减排 整体式担载型Pt基催化剂上航空煤油的裂解:助剂SrO和BaO的影响 被引量:5 2013年 考察了整体式担载型Pt基催化剂上国产3号航空煤油(RP-3)的常压裂解反应,着重探讨了添加BaO和SrO助剂对裂解效果的影响,以及裂解时间对积炭量的影响.采用全自动吸附仪、程序升温还原、X射线光电子能谱以及X射线衍射和扫描电镜等方法对催化剂进行了表征.结果表明,在整体式担载型Pt基催化剂上RP-3裂解的总产气量比热裂解提高了39.7%;BaO或SrO助剂的添加又使其总产气量又分别提高了25.6%和37.0%;同时添加BaO和SrO的催化剂,其催化裂解总产气量则提高了96.5%.BaO和SrO助剂均可有效地抑制积炭的生成,而两者间的协同作用,进一步抑制了RP-3催化裂解过程中积炭的生成. 焦毅 王佳 秦莉晓 王健礼 朱权 李象远 龚茂初 陈耀强关键词:积炭 碱土金属氧化物 整体式催化剂 超临界状态下正癸烷与环己烷的热裂解 被引量:1 2014年 采用连续流动超临界裂解装置,对正癸烷与环己烷在超临界状态下的热裂解进行实验研究和理论分析。同时,采用密度泛函方法在BH&HLYP/cc-pVDZ水平上,对两者热裂解过程中起始反应关键步骤的速率常数进行计算。结果表明,相同条件下,正癸烷初始产气温度低于环己烷;低于923K时,正癸烷更容易裂解,其产物主要是C1~C4小分子烃类及C5~C9的直链烯烃,1023K时,两者的裂解程度相当,此时正癸烷裂解产物主要是C1~C4小分子烃类,而环己烷在低于973K时裂解产物以甲基-环戊烷为主,随着温度升高,裂解产物种类增多,当温度达到1023K时裂解产物主要是芳香烃、环烯烃等结焦前驱体,积炭情况比正癸烷严重。相同温度时,正癸烷C—C键断键反应的速率常数比环己烷C—C键和C—H键断键反应速率常数都高,更容易发生裂解反应,理论结果很好地解释了温度低于923K时正癸烷比环己烷更容易裂解的实验现象。 秦莉晓 巩春明 焦毅 王健礼 朱权 李象远关键词:正癸烷 环己烷 超临界 热裂解 速率常数 Zr_(0.5)Ti_(0.5)O_2的添加对超临界裂解RP-3催化剂性能的影响 被引量:3 2013年 采用共沉淀法制备了Zr0.5Ti0.5O2载体材料,将其掺杂在CeO2-Al2O3(CA)基催化剂中,并对其催化活性进行了超临界裂解测试,采用全自动吸附仪、X射线衍射(XRD)、透射电镜(TEM)、程序升温脱附(TPD)等方法对催化剂进行了表征.实验结果表明,催化剂能够明显降低裂解反应的温度,600°C CA基催化剂产气率是热裂解的2.8倍,掺杂Zr0.5Ti0.5O2载体材料的CA基催化剂是热裂解的4.0倍,650°C时,掺杂Zr0.5Ti0.5O2载体材料的CA基催化剂热沉提高了0.55 MJ kg 1.BET结果表明,掺杂Zr0.5Ti0.5O2载体后催化剂出现双孔结构,部分小孔的出现使得乙烯的选择性提高;NH3-TPD结果表明,掺杂Zr0.5Ti0.5O2载体材料后,催化剂强酸位的酸量增加了4.0倍,催化剂表现出更强的表面酸性和更集中的强酸酸中心密度,有利于裂解多产烯烃. 焦毅 秦莉晓 李雄健 王佳 王健礼 朱权 李象远 陈耀强关键词:超临界 催化裂解 热沉 管式涂层催化剂的涂覆技术及其对煤油超临界裂解的影响 本文研究了管式涂层催化剂的上载量及一定处理方式对涂层牢固度的影响,并在超临界条件下对催化剂催化裂解效果进行了评价.研究结果表明:在Ф3×0.5mm 不锈钢管上,催化剂的上载量应控制在0.035g/15cm 较为... 焦毅 唐石云 王健礼 龚茂初 陈耀强关键词:超临界 催化裂解 热沉 国产航空煤油裂解催化剂Pt/Zr_xTi_xAl_(1–2x)O_2的性能 被引量:1 2014年 采用共沉淀法制备了一系列Zrx Tix Al1–2x O2复合氧化物载体材料,考察了其作为裂解催化剂载体对航空煤油裂解反应的影响.采用全自动吸附仪、X射线衍射、扫描电镜/能谱仪联用、NH3-程序升温脱附等手段对催化剂进行了表征.结果表明,当ZrO2:TiO2:Al2O3质量比为1:1:3时催化剂具有最大的比表面积和孔容;具有最强的表面酸性和最集中的强酸中心密度,且具有良好的再生功能.实验结果表明,载体ZrO2:TiO2:Al2O3质量比为1:1:3时催化剂上650oC裂解产气量较热裂解提高了2.1倍,700oC时提高1.4倍.另外,该系列载体材料经1000oC焙烧5 h后,所制得的催化剂几乎失去了催化活性. 焦毅 王健礼 朱权 李象远 陈耀强关键词:催化裂解 正癸烷热裂解实验和动力学模拟 被引量:9 2011年 采用自制常压裂解装置,研究了正癸烷在温度范围为973-1123K,停留时间为0.5-2s时,热裂解主要气相产物氢气、甲烷和乙烯的分布情况.根据自主开发的机理生成软件ReaxGen,构建了正癸烷热裂解的详细机理,该机理包含1072步反应和281个物种.进一步进行动力学模拟,并用实验结果进行了初步验证.结果表明,在反应的温度区间内,短的停留时间有利于乙烯和氢气的生成.通过敏感度分析,确定了常压下973K,停留时间为1s时影响氢气、甲烷和乙烯产量的主要反应步骤是烷基的重排和β裂解反应. 焦毅 李军 王静波 王健礼 朱权 陈耀强 李象远关键词:热裂解 动力学模型 正癸烷 不同制备方法对CeO2-ZrO2-Al2O3材料性能的影响 被引量:7 2011年 分别采用共沉淀法、胶溶法和胶溶?共沉淀法制备了Ce0.5Zr0.5O2(12wt%)-Al2O3(CZA)储氧材料,并通过XRD、低温N2吸附?脱附、氧脉冲吸附(OSC)、程序升温还原(H2-TPR)和O2-程序升温脱附(O2-TPD)等手段进行了表征.材料经过1000℃焙烧后,XRD结果表明,三种方法制备的样品均存在CeO2-ZrO2立方萤石和γ-Al2O3两种晶型.N2吸附?脱附结果表明,胶溶?共沉淀法制备的样品,具有最大的比表面积和孔容,分别为146.2m2/g和0.5mL/g,且有最佳的孔径分布;氧脉冲吸附(OSC)和H2-TPR结果表明胶溶?共沉淀法制备的材料,具有最佳的储氧性能和还原能力;同时实验还比较了经1100℃焙烧对几种方法制备样品性能的影响. 焦毅 唐石云 王健礼 祝淸超 陈耀强 龚茂初不同铈添加量对CeO_2-ZrO_2-Al_2O_3材料性能的影响 被引量:8 2012年 采用共沉淀法制备了一系列不同铈添加量的CeO2-ZrO2-Al2O3(CZA)储氧材料,并通过XRD、低温N2吸附-脱附、氧脉冲吸附(OSC)和H2-TPR等手段进行了表征。XRD结果表明,在1 000和1 100℃高温焙烧后,当CeO2添加量为8%时样品具有最好的结构稳定性能。N2吸附-脱附结果表明,CeO2添加量为8%时样品具有最好的织构性能,1 000℃时,比表面积和孔容分别为:136.6 m2.g-1和0.38 mL.g-1;1 100℃时,比表面积和孔容分别为:83.7 m2.g-1和0.23 mL.g-1。OSC结果显示,CeO2添加量为8%时样品具有最大的储氧量,1 000℃和1 100℃分别为70μmol.g-1和31μmol.g-1。H2-TPR结果表明,CeO2添加量为8%时样品具有最佳的还原性能。 唐石云 焦毅 李小双 王云 王键礼 龚茂初 陈耀强关键词:结构性能