苏艳
- 作品数：7 被引量：6H指数：2
- 供职机构：大连理工大学材料科学与工程学院三束材料改性教育部重点实验室更多>>
- 发文基金：中央高校基本科研业务费专项资金国家自然科学基金国防基础科研计划更多>>
- 相关领域：理学化学工程自动化与计算机技术兵器科学与技术更多>>
- LLM-105的分子间相互作用和热力学性质
- 2024年
- 应用第一性原理可以计算含能材料0 K下的结构和物理性质,但温度效应的缺失通常会导致计算数据与实验结果产生偏差.同时,与温度相关的热力学参数是含能材料在宏观和介观尺度下建模的关键输入.为此,本文以高能低感炸药1-氧-2,6-二氨基-3,5-二硝基吡嗪(LLM-105)为研究体系,基于准简谐近似,采用色散修正的密度泛函理论研究温度加载下LLM-105的分子间相互作用和热力学性质.晶格参数和热膨胀系数的演化表明LLM-105分子间相互作用具有强烈的各向异性,其中b轴方向(分子层间)的膨胀率远高于ac平面(分子层内).Hirshfeld表面及其指纹图分析进一步证实LLM-105的分子间相互作用主要取决于O···H构成的氢键.结合Mulliken布居数和结构分析,温度加载下氢键相互作用的变化可诱发硝基旋转,并使得C—NO_(2)键的强度明显减弱,为高温分解反应的触发键提供了理论依据.此外,本文计算了等容和等压条件下的热容、熵以及等温和绝热条件下的体模量等基础热力学参数.其中绝热条件下的体模量与实验值吻合,同时体模量随温度的演化反映了LLM-105在温度加载下的软化行为.上述理论研究可用于构建含能材料在介观和宏观尺度下的模型,也为测量原子分子水平下的热力学性质提供了重要的参考价值.
- 范俊宇高楠王鹏举苏艳
- 关键词：LLM-105热力学性质分子间相互作用
- 几种典型含能材料光激发解离的含时密度泛函理论研究被引量：2
- 2021年
- 硝基类炸药作为主要的含能材料在极端条件下引爆可释放巨大能量,深入研究硝基类炸药光激发后的载流子动力学过程,将有助于揭示含能材料复杂的超快爆轰物理机制.本文利用含时密度泛函理论和分子动力学计算方法,研究了典型的硝基类炸药,包括硝基甲烷(NM)、环三亚甲基三硝胺(RDX)和三氨基三硝基苯(TATB)分子的光激发解离过程,观察了含能分子瞬时的结构变化和分子能级随时间的演化过程.结果显示,含能分子在200 fs范围内发生解离,激发载流子的能量通过电声耦合以热能的形式传输给原子,从而导致C-H,N-H或N-N化学键的断裂,从甲基、亚甲基或氨基中解离出的氢原子会与近邻的硝基形成新的基团.在这一过程中,激发电子和空穴附近的能级也随着时间演化发生明显变化,表明电子耦合也在解离过程中发挥了作用.我们的研究加深了含能材料激发态结构弛豫和激发能级演化的认识,并对光诱导反应及含能材料激光点火初始步骤提供了新的理解.
- 赵嘉琳程开于雪克赵纪军苏艳
- 关键词：含时密度泛函光解离
- 烷烃客体分子(CnHm，n≤6，m≤14)在5^126^2和5^126^4水笼中的稳定性与拉曼光谱的密度泛函理论计算被引量：2
- 2014年
- 可燃冰矿藏中气体成分非常复杂,通过谱学分析对水合物样品成分进行指认具有重要意义.基于B97-D/6-311++G(2d,2p)的密度泛函理论(DFT)计算,我们系统地探索了构成水合物的两种标准水笼(51262和51264)包络十八种不同烷烃客体分子的稳定性.从计算结果可以看出,除了3-甲基戊烷和2,3-二甲基丁烷两个烷烃客体分子,其它16个烷烃客体分子都可以被容纳在51262笼中;但是与51262笼不同,十八种烷烃客体分子都可以被容纳在尺寸较大的51264笼中.同时,我们也模拟了五种直链烷烃和四种环状烷烃在51262和51264笼中相应的谱学特征,从拉曼谱图上可以看出,随着碳原子数量的增多,直链烷烃客体分子C―H键伸缩振动区的多数拉曼谱带向高波数移动,而环状烷烃客体分子C―H键伸缩振动区的拉曼谱带则向低波数移动.这些结果为实验上通过拉曼谱测量指认水合物矿藏的成分提供理论参考.
- 曹潇潇苏艳赵纪军刘昌岭周潘旺
- 关键词：密度泛函理论计算水合物烷烃稳定性拉曼光谱
- 基于机器学习构建的环三亚甲基三硝胺晶体势被引量：2
- 2020年
- 环三亚甲基三硝胺(RDX)是一种高能低感度炸药,对其能量和性质的准确计算对于开展该炸药的分子模拟至关重要.本文基于机器学习算法,采用高维神经网络模型,对RDX分子晶体结构数据集进行势函数训练.分别采用9种不同的网络结构进行测试训练,并选取其中学习效果最好的势函数对RDX分子晶体结合能和晶格中原子受力进行计算,均能很好地重复出第一性原理的计算结果,其测试集结合能的均方根误差为59.2 meV/atom.作为机器学习势函数的应用,进一步使用该势函数对a相RDX晶体进行分子动力学模拟,以验证其适用性.
- 王鹏举范俊宇苏艳赵纪军
- 关键词：含能材料神经网络势函数分子动力学
- 气体水合物稳定性与谱学特性的理论研究
- 笼形水合物是水分子与甲烷、二氧化碳、氢气等客体分子通过非共价相互作用形成的笼形晶态化合物。它们广泛存在于海底沉积物和陆地永久冻土带中，据估计其有机碳含量超过了煤炭和石油储量的总和，被认为是重要的潜在能源。对水合物的稳定性...
- 曹潇潇苏艳赵纪军
- 关键词：水合物稳定性
- 单轴压缩下固态硝基苯的第一性原理研究
- 2017年
- 采用第一性原理密度泛函理论结合经典色散修正方法,对固态硝基苯在单轴压缩下的基本结构关系进行了计算.静水压缩和单轴压缩都压缩到初始平衡体积的70%.将静水压下优化后的晶胞体积、晶格参数以及平衡条件下的晶格能与实验值进行了比较,均符合较好.同时,为了充分地表征固态硝基苯的各向异性,将硝基苯沿着三个晶格矢量的方向进行单轴压缩,把每个方向的应力张量、能带带隙、每个原子能量的改变分别作为体积压缩比的函数进行了比较和分析.其中,最显著的各向异性效应是在体积压缩比为0.76时,沿X轴压缩导致硝基苯能带带隙闭合,体系呈金属化;而静水压缩或沿Y轴和Z轴压缩时体系始终呈半导体状态,带隙均大于1.59 eV.为了充分理解这一各向异性特性,我们计算了硝基苯晶体的局域态密度和电荷密度分布,并对金属化现象做出了合理的分析和解释.在不同的压力加载条件下,通过对不同物理量的计算,发现X轴方向是硝基苯晶体内部最敏感的方向.这些各向异性效应的研究将有助于人们在原子尺度上深入理解固态硝基苯的物理化学性质.
- 范俊宇郑朝阳苏艳赵纪军
- 关键词：硝基苯单轴压缩含能材料
- FOX⁃7在有限温度下的热力学性质的理论计算
- 2022年
- 为了研究温度加载下含能材料的基础物性与分子间相互作用机制,基于准简谐近似,采用色散修正的密度泛函理论研究有限温度下FOX‑7的晶体结构和热力学性质。通过引入零点能和温度效应修正可以显著提高实验温度下晶格参数的准确性,计算的晶格参数与实验值的误差在1%以内,在0~500 K温度范围内,FOX‑7晶胞体积随温度的变化与现有实验值相比较为合理,其误差主要源自声子间相互作用的缺失。进一步,计算了不同条件下的热容、熵以及体积模量等基础热力学参数。结果表明:FOX‑7的晶格参数和热膨胀系数均表现出强烈的各向异性,尤其是分子层间方向的膨胀率远高于分子层内方向。当温度达到200 K后,由硝基旋转引起的分子间相互作用变化使得晶体的热膨胀系数开始收缩,进而可能诱发FOX‑7潜在的结构相变。绝热条件下的体模量与实验测量值符合较为合理,且体模量随温度的演化反映了FOX‑7在有限温度下的软化行为。随着温度的升高,计算的热容和熵均逐渐增大,且等容和等压条件下的热容和熵受非谐作用影响表现出明显的数值差异。
- 范俊宇苏艳赵纪军
- 关键词：热力学性质第一性原理计算
