孙希媛
- 作品数：4 被引量：8H指数：2
- 供职机构：四川大学物理科学与技术学院原子与分子物理研究所更多>>
- 发文基金：国家自然科学基金更多>>
- 相关领域：理学更多>>
- 水蒸气分子在金属钚表面吸附的量子力学计算被引量：3
- 2012年
- 采用密度泛函理论(B3LYP)方法,钚原子采用相对论有效原子实势(RECP)SDD基组,氢、氧原子采用aug-cc-pVTZ全电子基组,优化了PuO2的分子结构,得到了相应的平衡几何构型。同时优化了Pu—H2O的4个稳定异构体。比较能量发现水分子易于解离,从而与Pu形成更稳定的结构。由于Pu与O原子的电负性相差很大易发生电荷转移,分子的稳定性主要源于Pu—O之间的相互作用。根据电子-振动近似理论,计算了不同温度下金属Pu与H2O吸附与解离反应的生成热力学函数。计算表明,即使在低温下,H2O蒸汽分子也无法在金属钚表面形成分子吸附,相反,在金属钚表面水分子的解离可自发进行。
- 陈军蒙大桥孙希媛杜际广蒋刚
- 关键词：分子结构密度泛函相对论有效原子实势热力学函数
- PdO^(0,±1),PdH^(0,±1)及PdOH分子结构和电子性质的从头计算
- 2010年
- 利用多种从头计算方法对PdO0,±1,PdH0,±1以及PdOH的结构和电子性质进行了理论研究.优化了PdO分子两个能量相近的态(3Π和3Σ-),结果表明PdO的3Π态较3Σ-态更为稳定,在单双激发耦合簇理论(CCSD)水平下3Σ-态的总能量比3Π态的高出0.286eV.在结构优化的基础上计算了PdO以及PdH的绝热电离能(AIE)和电子亲和能(AEA),计算结果与实验值符合得很好.PdOH的基态为Cs对称性的角型结构Pd—OH(2A′态),另外还优化得到两个2A″态的亚稳结构,分别对应于Pd—OH和O—Pd—H,CCSD水平下两个亚稳态的总能量较基态分别高0.405和2.284eV,优化得到了连接这两个2A″态的过渡态,并计算了相应的反应能垒.
- 孙希媛杜际广蒋刚
- 关键词：电子性质分子轨道能垒
- 水蒸汽在Pd表面吸附的热力学被引量：5
- 2007年
- 用密度泛函方法和相对论有效原子实势分别对PdOH2、PdOH及PdO的几何构型进行了优化，得到PdOH2分子为Cs构型，Pd与H2O分子不在同一平面，RPdO=0．2283nm；PdOH分子为^2A′态，RPdO=0．1965nm，ROH=0．0968nm，∠PdOH=110．186°；PdO分子基态为^3П,RPdO=0．1858nm．根据电子．振动近似理论计算了不同温度下金属Pd与H2O、OH及游离态O原子反应的生成热力学函数，导出了反应平衡压力随温度的变化关系，分析认为水蒸汽引起Pd合金膜中毒是由于H2O分子的离解产物OH和O原子吸附在膜表面所致．
- 孙希媛孔凡杰蒋刚朱正和
- 关键词：PDO热力学函数解离吸附
- (H_2O)_m(HBr)_n(m+n≤4)团簇的结构与性质
- 2011年
- 利用杂化密度泛函方法B3LYP结合6-311++g(2df,2p)基组研究了(H2O)m(HBr)n(m+n≤4)混合团簇的结构及红外光谱.确定了团簇的稳定结构以及键能,发现分子间以红移氢键的形式结合形成混合团簇,且H2O分子个数为3时HBr发生解离.理论模拟了稳定结构的红外光谱,并分析了红外光谱主要吸收峰所对应的振动模式.通过自然键轨道(NBO)分析发现了红移氢键是由质子供体与质子受体间的超共轭作用决定的.
- 叶才秋孙希媛
- 关键词：混合团簇自然键轨道分析
