李秀凯
- 作品数:9 被引量:28H指数:3
- 供职机构:南京大学更多>>
- 发文基金:国家重点基础研究发展计划江苏省高技术研究计划项目江苏省自然科学基金更多>>
- 相关领域:理学化学工程更多>>
- 结构原子组成对Keggin型杂多酸铯盐上丙烷选择氧化性能的影响被引量:6
- 2005年
- 系统地研究了具有不同结构原子组成的Keggin型杂多酸铯盐上丙烷选择氧化性能, 重点考察了H3+n-xCsxPMo12-nVnO40(n=0~4, x=0~3)系列化合物以及H0.5Cs2.5PW12O40, H1.5Cs2.5PW11VO40和H1.5Cs2.5SiMo12O40样品. 应用BET, UV-Vis, FTIR, XRD, TPR和SEM等手段研究了催化剂的物化性质. V取代Mo增加了H3+nPMo12-nVnO40(n=0~4)系列杂多酸的酸量和氧化性能. Cs+对质子的取代调变了样品的表面酸性以及氧化还原性, 同时催化剂的热稳定性也随着Cs+取代数的递增而增强, 当Cs+的取代数达到2以上时催化剂的热稳定性较好. Cs+取代对H3+n-xCsxPMo12-nVnO40(n=0~4, x=0~3)催化剂上丙烷选择氧化性能有重要影响. 随着一级结构中V5+取代数目的增多, 可能的Cs+取代数目相应减少; 而对丙烯酸的选择性则存在一适宜的Cs+取代数目. Keggin型杂多阴离子的结构原子组成及平衡离子的种类和数量决定了其酸性、氧化还原性和热稳定性, 这是影响该类催化剂上丙烷选择氧化性能的首要因素. 研究结果表明, 以P为中心原子, 以Mo和V为配位原子的杂多酸铯盐[x(Cs+)=2.5]具有较好的催化性能.
- 李秀凯雷宇赵静季伟捷张志炳陈懿
- 关键词:丙烷选择氧化丙烯酸
- 一种丙烷氧化制备丙烯酸和乙酸的钒磷氧催化剂及其制法
- 一种VPO催化剂,以五氧化二钒和磷酸在异丁醇-苯甲醇混合溶剂中制备,以聚乙二醇为分散剂。其中磷与钒的原子比为1.1,比表面积高达70-78m<Sup>2</Sup>/g,其主要物相为焦磷酸氧钒相。它作为丙烷空气氧化制备丙...
- 季伟捷李秀凯赵静张志炳陈懿
- 文献传递
- Cs^+取代的Keggin型杂多酸上丙烷选择氧化制丙烯酸的研究被引量:2
- 2004年
- 以沉淀法制备了不同数目Cs+取代的杂多酸HxCs3-xPMo12O40(x=0-3),以及部分Cs+取代的十二磷钨酸Cs2 5H0 5PW12O40,考察了铯离子取代数以及杂多酸不同结构原子对丙烷选择催化性能的影响。对磷钼系列杂多酸,当Cs+取代数为2 5时,样品具有最高的催化活性,而对磷钨杂多酸,Cs+取代对目标反应产物不显活性。最佳平衡离子取代还可显著改变催化剂的比表面积与结构稳定性,也改变了性能 反应温度的相互关系,从而对催化性能产生直接影响。如何抑制丙烯、丙烯酸(包括丙烯醛)的深度氧化是提高丙烯酸选择性及收率的关键。
- 李秀凯赵静季伟捷张志炳
- 关键词:丙烷丙烯酸杂多化合物
- 一种改性的杂多化合物催化剂及其制法与应用
- 一种杂多化合物催化剂,以Keggin型杂多酸和碳酸铯为原料在水溶液中采用沉淀法制备杂多酸盐。以二氯化钒酰为特定添加组分,再以吡啶有机碱为预处理试剂。其中Cs<Sup>+</Sup>和P的物质的量之比为0~2.5/1,V和...
- 赵静季伟捷李秀凯张志炳陈懿
- 文献传递
- 丙烷选择氧化制丙烯酸现状与展望被引量:11
- 2003年
- 综述了近年来由丙烷选择氧化制丙烯酸的研究进展、本领域面临的挑战和研究前景。重点介绍了3种催化剂体系:钒磷氧催化剂(VPOs)、杂多酸及其盐(HPCs)和复合金属氧化物(MMOs)。对各种催化剂体系的结构性能以及相关的研究进展进行了总结。
- 李秀凯赵静季伟捷张志炳
- 关键词:丙烷丙烯酸钒磷氧催化剂复合金属氧化物
- 一种改性的杂多化合物催化剂及其制法与应用
- 一种杂多化合物催化剂,以Keggin型杂多酸和碳酸铯为原料在水溶液中采用沉淀法制备杂多酸盐。以二氯化钒酰为特定添加组分,再以吡啶有机碱为预处理试剂。其中Cs<Sup>+</Sup>和P的物质的量之比为0~2.5/1,V和...
- 赵静季伟捷李秀凯张志炳陈懿
- 文献传递
- 丙烷/丁烷选择氧化及氨分解反应的研究
- 低碳烷烃选择氧化是近年来催化研究领域的热点课题。在VPO催化剂上丁烷直接氧化制马来酐反应已实现工业化,但反应机理研究和催化性能改进仍在持续进行。丙烷直接氧化制丙烯酸在实验室研究已取得了一些进展,但离工业化要求尚有较大的距...
- 李秀凯
- 关键词:丙烷丁烷VPO催化剂负载型催化剂
- Keggin型钼钒磷杂多酸催化剂上丙烷选择氧化性能的研究被引量:13
- 2005年
- 系统研究了不同数目V5+取代的钼钒磷杂多酸H3+nPMo12-nVnO40(n=0~4)催化剂上丙烷选择氧化反应性能.通过BET,IR,TPR,紫外-可见光谱等表征手段对催化剂的理化性质进行了考察,并对催化剂的结构-性能关系进行了初步关联.在杂多酸的一级结构中,V5+对Mo6+的取代不仅改变了杂多阴离子金属-氧桥的键强以及晶格氧的插入能力,而且也相应地调变了样品的酸量.催化剂活性随V5+取代数量的递增而增强;适宜数量的V5+取代提高了含氧酸产物的选择性,而过量的V5+取代则导致部分氧化产物的深度氧化.考察了在Keggin型杂多酸二级结构上引入钒物种的影响,也即将钒物种(VO)2+作为抗衡离子取代部分质子以调变催化剂的结构与性质.实验表明,处于一级结构和二级结构[(VO)2+抗衡离子]中的V在反应中均可离析出少量V2O5物种.适宜量的(VO)2+物种以及离析出来的少量V2O5物种可能均对催化剂的性能有贡献.显然,钒在不同位置的价态变化以及形态的不同,会导致催化性能的相应改变.
- 李秀凯雷宇江桥赵静季伟捷张志炳陈懿
- 关键词:丙烷KEGGIN型杂多酸结构-性能关系钼钒磷杂多酸杂多阴离子离子取代
- 一种丙烷氧化制备丙烯酸和乙酸的钒磷氧催化剂及其制法
- 一种VPO催化剂,以五氧化二钒和磷酸在异丁醇-苯甲醇混合溶剂中制备,以聚乙二醇为分散剂。其中磷与钒的原子比为1.1,比表面积高达70-78m<Sup>2</Sup>/g,其主要物相为焦磷酸氧钒相。它作为丙烷空气氧化制备丙...
- 季伟捷李秀凯赵静张志炳陈懿
- 文献传递