重庆大学化学化工学院输配电装备及系统安全与新技术国家重点实验室
- 作品数：10 被引量：24H指数：3
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- 不同氮掺杂石墨烯氧还原反应活性的密度泛函理论研究被引量：14
- 2016年
- N掺杂石墨烯作为一种具有较高活性和稳定性的氧还原反应(ORR)催化剂,受到人们的广泛关注。然而不同的N掺杂类型对氧还原活性的影响一直存在争议。本文通过密度泛函理论分别对石墨型和吡啶型两种N掺杂石墨烯的ORR活性进行比较研究。能带结构分析表明,石墨氮掺杂石墨烯(GNG)的导电性随掺N量的增加而降低;吡啶氮掺杂石墨烯(PNG)的导电性则随掺N量的增加先提高后降低。当N掺杂浓度达到4.2%(原子分数)时,PNG具有最优导电性。且当N掺杂浓度大于1.4%时,PNG的导电率总是高于GNG。氧还原自由能阶梯曲线发现O_2的质子化是整个氧还原过程的潜在控制步骤。在同等氮掺杂浓度下,O_2的质子化自由能能变在GNG上低于在PNG上,意味着若在同等电子传输能力的情况下,GNG具有比PNG更优异的催化活性。进一步分析发现:当N掺杂浓度在低于2.8%时,GNG和PNG导电性差异小,其催化ORR活性由O_2质子化反应难易程度决定,GNG的催化活性优于PNG;当N掺杂浓度高于2.8%时,氮掺杂石墨烯的电子传输性能(导电性)成为决定催化剂ORR活性的主要因素,因此PNG表现出较GNG更高的活性。
- 王俊李莉魏子栋
- 关键词：氧还原反应密度泛函理论
- 氯化钠辅助合成三维Fe-N-C复合材料用于催化氧气还原反应
- 开发高效、廉价及可持续的非贵金属还原催化剂对燃料电池的商业化进程尤为重要。在众材料中,Fe-N-C材料研究最为广泛,被视为最有可能替代铂基材料的催化剂。然而,其氧还原催化性能还待提高。为增强活性,一种可行的方法是将一维碳...
- 张云黄林波胡劲松魏子栋万立骏
- 关键词：复合材料氯化钠
- 通过氯化钠辅助法制备多孔的氮掺杂复合碳材料用于催化氧气还原反应
- The oxygen reduction reaction(ORR) is the key step in controlling the performance of clean and efficient energ...
- 张云江文杰郭琳胡劲松魏子栋万立骏
- 通过铁掺杂和造孔提高氮掺杂石墨烯/碳纳米管复合物电催化氧还原性能的研究(英文)被引量：1
- 2014年
- 氧还原反应催化剂的性能直接影响着能源转换和存储器件如燃料电池和金属-空气电池的性能.开发低成本、高性能的非铂族金属氧还原催化剂对于这类器件的实际应用和商业化十分重要,因此备受关注.氮掺杂的石墨烯/碳纳米管复合物同时具备碳纳米管的良好导电性能和有利于传质的三维网络结构优点,以及氮掺杂石墨烯的高活性优点,因此有望发展为这类可替代铂族催化剂的氧还原电催化剂之一,但目前其催化性能还需进一步提高.本文研究发现通过在氮掺杂石墨烯/碳纳米管复合物的过程中引入铁元素可以有效提高催化剂的氧还原活性,并且发现通过在热处理和氮掺杂过程中加入二氧化硅纳米颗粒及随后除去二氧化硅,可以在氮掺杂的石墨烯/碳纳米管复合物材料中有效地形成多孔结构.这种多孔结构的形成不仅可以在复合物中引入更多的高活性催化位点,而且有利于暴露更多的催化活性位并促进氧还原反应中的传质过程.结合碳纳米管、石墨烯和多孔结构的三者优点,所制备的多孔氮掺杂碳材料表现出优异的电催化氧还原性能.进一步的实验表明,这类材料还表现出优异的抗甲醇中毒能力和良好的稳定性,因此在性能改进后有望用于燃料电池等能量转换与存储器件.
- 张云胡劲松江文杰郭琳魏子栋万立骏
- 关键词：石墨烯碳纳米管氧还原反应介孔材料
- 甲醇氧化PtSnCo/C阳极催化剂被引量：3
- 2011年
- 通过乙二醇液相分步还原法制备了金属质量分数为20%的PtSn/C二元及PtSnCo/C三元催化剂.采用X射线衍射(XRD)光谱法、能量散射谱(EDS)对催化剂进行了表征;通过阳极线性伏安扫描法(LSV)、连续循环伏安法(CV)、预吸附单层CO溶出法研究了其电化学性质.结果表明,PtSnCo/C三元催化剂较商业化JM-PtRu/C催化剂具有更好的氧化甲醇催化活性.循环伏安扫描100圈后发现,PtSn/C二元催化剂的甲醇氧化峰电流快速衰减到其初始氧化峰电流的11%左右,而PtSnCo/C三元催化剂仅衰减到其初始值的50%左右,这表明PtSnCo/C三元催化剂具有更好的化学稳定性.在PtSnCo/C催化剂上,甲醇氧化起始电位比直接吸附CO后的CO阳极溶出电位负,意味着甲醇在PtSnCo/C催化剂上氧化的中间产物不是CO,而是比CO更为活泼且易于氧化的中间物种.
- 李庆武魏子栋陈四国齐学强柳晓丁炜马宇
- 关键词：直接甲醇燃料电池稳定性甲醇氧化
- 基于碳纳米管和石墨烯的非贵金属氧还原催化剂
- 开发廉价的、可持续的、高性能的非贵金属氧还原催化剂对燃料电池的商业化进程显得日益迫切。目前,基于氮掺杂的材料已被大量开发用于催化氧还原反应,然而氧还原过程中的活性位点数量需进一步提高,质量和电荷传输待进一步加强。针对这一...
- 张云胡劲松魏子栋万立骏
- 关键词：石墨烯碳纳米管非贵金属催化剂氧还原反应
- 文献传递
- 氯化钠辅助合成三维Fe-N-C复合材料用于催化氧气还原反应
- 开发高效、廉价及可持续的非贵金属还原催化剂对燃料电池的商业化进程尤为重要。在众材料中,Fe-N-C材料研究最为广泛,被视为最有可能替代铂基材料的催化剂。然而,其氧还原催化性能还待提高。为增强活性,一种可行的方法是将一维碳...
- 张云黄林波胡劲松魏子栋万立骏
- 关键词：复合材料氯化钠
- 文献传递
- 磁控溅射制备Cu_(1-x)Co_xO复合氧化物的催化析氧被引量：2
- 2010年
- 采用直流反应磁控溅射法制备了Cu1-xCoxO(0.02≤x≤0.14)复合氧化物电极。利用XRD、EDS和SEM分析技术对沉积氧化物的晶体结构、化学组成及表面形貌进行了表征,并利用循环伏安、线性扫描及电化学交流阻抗对沉积氧化物电极的电化学性能进行了测试。XRD分析结果显示复合氧化物Cu1-xCoxO具有CuO单斜晶体结构,不存在氧化钴独立相。电化学测试结果表明Cu1-xCoxO复合氧化物电极对水氧化反应的催化活性远高于CuO和Co3O4电极,更好的催化活性、较低的电阻和高的表面粗糙度是Cu1-xCoxO复合氧化物电极催化活性提高的主要原因。生成最优Cu1-xCoxO(0.02≤x≤0.14)复合氧化物的溅射功率为45W(Co)、100W(Cu)。
- 张骞魏子栋刘灿盂娣齐学强陈四国王耀琼李莉
- 关键词：磁控溅射水电解
- 溅射-置换法制备染料敏化太阳能电池对电极Pt/FTO被引量：4
- 2010年
- 采用溅射-置换(SD)法在导电玻璃(FTO)基底上制备了染料敏化太阳能电池(DSSC)对电极SD-Pt/FTO.形貌表征显示,和热解法(PY)所获得的对电极(PY-Pt/FTO)相比,SD法获得的对电极SD-Pt/FTO上Pt颗粒分散性显著改善.光电流-光电压特性曲线测试表明,以SD-Pt/FTO为DSSC对电极的光电转化效率比以PY-Pt/FTO为DSSC对电极的提高了16.5%.DSSC电池性能改善与SD-Pt/FTO对电极具有较低的电阻和由Pt颗粒分散性改善引起催化性能改善密切相关.
- 王耀琼魏子栋蔡洪英张骞赵巧玲
- 关键词：染料敏化太阳能电池电极溅射
- 不同氮掺杂石墨烯氧还原反应活性的密度泛函理论研究
- N掺杂石墨烯作为一种具有较高活性和稳定性的氧还原反应(ORR)催化剂,受到人们的广泛关注.然而不同的N掺杂类型对氧还原活性的影响一直存在争议.本文通过密度泛函理论分别对石墨型和吡啶型两种N掺杂石墨烯的ORR活性进行比较研...
- 王俊李莉魏子栋
- 关键词：氧还原反应密度泛函理论
