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乙腈的化学合成研究进展被引量：4: 2010年; 乙腈可由一氧化碳氨化氢化、低级烃氨氧化或与氰基化物反应、乙醛肟脱水、乙醛氨化脱水、乙醇氨化脱氢或氧化以及乙酸氨化脱水等化学方法合成。按上述分类对化学合成乙腈各种方法所需催化剂的基本组成以及反应的基本工艺条件进行了简单介绍。讨论了各种方法的优劣以及工艺的成熟程度,认为由一氧化碳、低级烃为原料制备乙腈需利用或伴生剧毒氰化物,不利于工业化生产;由乙醇氨化脱氢和乙酸氨化脱水法适于工业化生产。特别对乙醇氨化脱氢法进行了较详细的讨论,并对工业化工艺流程进行了简介。; 冯成张月成赵继全; 关键词：乙腈乙醇乙酸

四氢呋喃催化氨化合成吡咯烷被引量：3: 2012年; 以H-ZSM-5系列分子筛、HY、Hβ、Al2O3等固体酸作为催化剂,在固定床反应器中考察了其对四氢呋喃催化氨化合成吡咯烷反应的催化性能。结果表明,n(Si)/n(Al)=80的H-ZSM-5催化剂的活性最佳,其催化四氢呋喃氨化合成吡咯烷的最佳工艺条件为:常压,反应温度350℃,氨气与四氢呋喃摩尔比6,停留时间6.9s,此时四氢呋喃的转化率为82.9%,吡咯烷的收率为62.3%。在优化条件下催化剂连续工作600h,四氢呋喃的转化率保持在75%以上,吡咯烷的选择性有所降低,但吡咯烷的收率仍然保持在55%以上。利用XRD、N2吸附-脱附和NH3-TPD等手段对使用前后的催化剂进行表征,得出催化剂活性下降是由于较长时间的连续反应使得催化剂表面产生了积炭,堵塞了催化剂内部较小孔径的孔道,覆盖了催化剂表面的酸性位点。利用空气氧化法对催化剂进行在线再生后,催化剂的催化性能基本恢复到初始水平。; 赵姗姗徐卫华赵继全张月成; 关键词：四氢呋喃吡咯烷

醛-酮催化氨化合成吡啶及其烷基衍生物研究进展: 2010年; 醛-酮催化氨化合成吡啶及其烷基衍生物(俗称吡啶碱)是工业生产吡啶类化合物的主要方法。对醛-酮催化氨化合成吡啶碱的反应机理、催化剂的进展进行了介绍,阐述了无定形硅铝酸盐作为催化剂合成吡啶碱选择性和寿命低的原因,以金属对无定形硅铝酸盐或择形硅铝酸盐分子筛进行修饰可改进催化剂的催化性能。择形硅铝酸盐分子筛的酸性对吡啶类产物的分布有显著影响,改变分子筛的硅铝比,可以调节催化剂的酸性,从而提高生成吡啶碱的选择性。; 冯成张月成赵继全; 关键词：吡啶吡啶碱 ZSM-5 硅铝酸盐

Co-Ni/γ-Al_2O_3催化剂上乙醇催化氨化合成乙腈反应的本征动力学被引量：6: 2011年; 引言乙腈是一种重要的溶剂和化工原料,广泛用于有机合成、农药、医药、石油化工、表面活性剂以及高分子材料等领域。此外,由于高纯乙腈对紫外线的吸收为零,并且具有独特的物理化学性质,因此,乙腈在高压液相色谱、电化学以及分光光度法分析中作为溶剂广泛使用[1]。目前。; 张月成张頔赵继全; 关键词：氨化催化剂本征动力学

催化丁醇氨化合成丁腈催化剂及工艺的研究被引量：2: 2010年; 筛选出由催化丁醇氨化合成丁腈的催化剂Co20.0-Ni3.0/γ-Al2O3,并对其结构进行了表征。在固定床反应器上对该催化剂催化的由正丁醇(异丁醇)合成正丁腈(异丁腈)的工艺及稳定性进行了研究。当反应在410℃(420℃)、氨醇摩尔比3∶1、液时空速LHSV0.3h-1(0.2h-1)及常压条件下进行时,正丁醇(异丁醇)的转化率达100%,正丁腈(异丁腈)收率达81.6%(80.6%)。连续运转100h,催化剂活性几乎没有变化,正丁腈(异丁腈)的选择性下降不足1%。结果表明,该催化剂具有优良的催化性能和良好的稳定性。; 冯成郭锋张月成赵继全; 关键词：异丁醇异丁腈氨化催化与分离提纯技术

基于催化氨化反应由生物质基小分子合成腈类和吡啶碱: 2020年; 基于催化氨化反应以生物质基小分子合成腈类、吡啶碱等含氮化学品,不但可减少生产此类产品对化石资源的依赖,还可促进生物质基小分子产业的可持续发展。本文结合本文作者课题组的研究成果总结了近年来在乙醇、甘油催化氨化合成腈类、吡啶碱的最新研究进展。其中,乙醇可高收率地生产乙腈,也可在脱氢、适宜酸性催化剂催化下生成吡啶碱。甘油在适宜催化剂上既可以通过一步法也可以通过两步法转化为腈类和吡啶碱,其中催化剂适宜的酸性、较强的加氢-脱氢性能以及较大的比表面是决定生成何种目标产物的关键。采用两步法比一步法由甘油合成腈类和吡啶碱的收率明显提高。发现催化剂在使用中逐渐失活,而催化剂失活主要是由于亚胺中间体在催化剂酸中心的不可逆吸附,从而生成积炭所致。失活催化剂经高温有氧煅烧去除积炭可恢复其大部分活性。; 朱赫张月成赵继全; 关键词：催化氨化甘油吡啶碱

丙烯醇催化氨化合成3-甲基吡啶催化剂的制备及性能被引量：6: 2014年; 采用浸渍法制备了一系列H-ZSM-5分子筛负载过渡金属锌催化剂,在固定床反应器上考察了这些催化剂对丙烯醇催化氨化合成3-甲基吡啶的催化性能。通过对H-ZSM-5的硅铝比、锌负载量对催化剂催化性能影响的考察,发现硅铝比为80、锌负载量为12%时得到的催化剂Zn12/H-ZSM-5(80)的催化性能最佳。在常压、反应温度420℃、氨醇摩尔比3:1、空速300 h?1条件下,丙烯醇在该催化剂上的转化率和3-甲基吡啶的选择性分别达到97.8%和37.9%。利用X射线衍射(XRD)、X射线光电子能谱(XPS)以及吡啶吸附红外对催化剂进行了表征,结果表明,Zn12/H-ZSM-5(80)上负载的Zn2+为L酸;在丙烯醇生成3-甲基吡啶的反应过程中催化剂的脱氢活性物种为氧化锌,而加成和环合反应则主要是由催化剂中的L酸催化实现的。; 马天奇魏天宇骈岩杰张月成赵继全; 关键词：丙烯醇 3-甲基吡啶氨化固定床

多金属ZSM-5催化剂的制备及其催化氨化合成2,6-二甲基吡啶被引量：4: 2011年; 通过掺杂制备了一系列多金属改性的ZSM-5催化剂,并用于丙酮和甲醇氨化合成2,6-二甲基吡啶的反应中.在固定床反应器上筛选出催化性能良好的催化剂6%Pb-0.5%Fe-0.5%Co/ZSM-5(200),探讨了过渡金属掺杂的促进作用,并考察了反应温度、氨醇比、酮醇比、水含量和停留时间对反应性能的影响.结果表明,该催化剂在常压、450°C、氨醇摩尔比2:1、丙酮与甲醇摩尔比2:1、水含量40%和停留时间5.5s的条件下,反应20h时,丙酮转化率为67.6%,2,6-二甲基吡啶收率可达40.3%.在上述条件下连续反应42h后,催化剂性能有所下降,此时2,6-二甲基吡啶收率降至23%.利用空气氧化法对催化剂进行在线再生,可使催化剂性能基本得到恢复.同时采用X射线衍射、N2吸附和吡啶吸附红外光谱等方法对催化剂失活原因进行了分析.; 文彦珑张月成冯成张頔徐卫华赵继全; 关键词：2,6-二甲基吡啶氨化 ZSM-5分子筛

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国家自然科学基金(20976034)