教育部“新世纪优秀人才支持计划”(NCET-04-0242)
- 作品数：6 被引量：27H指数：3
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- 相关领域：化学工程理学更多>>
- PdCl_2-CuCl_2/Li-Al-O对CO低压气相合成碳酸二乙酯反应的催化性能被引量：3
- 2007年
- 采用Li NO3对γ-Al2O3进行改性,制备了以多孔锂铝尖晶石为载体,以Pd为活性组分的PdCl2-CuCl2/Li-Al-O负载型催化剂,并考察了催化剂对CO低压气相合成碳酸二乙酯(DEC)反应的催化性能,探讨了载体Li/Al比、改性浸渍方法、不同改性金属、Pd负载量和反应压力等因素对催化剂催化性能的影响.结果表明,当n(Li)/n(Al)=0.2,压力为0.3 MPa和温度为110℃时,DEC的时空收率可达到418 g/(L.h).用Li NO3对γ-Al2O3改性后的催化剂载体表层具有Li Al5O8尖晶石结构,不同Li/Al比的催化剂载体的晶胞参数、晶胞体积略有不同.采用双金属改性的催化剂载体表面由于结晶度较低不能形成'完全尖晶石结构',其催化活性较低.随着催化剂表面活性组分PdCl2含量的增加,可有效提高产物DEC的时空收率;锂铝尖晶石载体表面的酸性较低,有利于提高目标产物DEC的选择性.
- 高晓晨马新宾王胜平李振花
- 关键词：碳酸二乙酯亚硝酸乙酯氯化钯氯化铜
- PdCl_2/Cu-HMS催化乙醇氧化羰基化合成碳酸二乙酯被引量：7
- 2006年
- 制备了含Cu的介孔杂原子分子筛Cu-HM S和PdC l2/Cu-HM S催化剂,考察了其催化乙醇氧化羰基化合成碳酸二乙酯(DEC)的反应性能。通过X射线衍射、X射线光电子能谱、电感耦合等离子体原子发射光谱、红外光谱的表征表明,Cu离子以高度分散的状态进入HM S分子筛骨架,并保持了良好的介孔结构的有序性,同时PdC l2的负载在一定程度上提高了Cu-HM S分子筛的介孔规整度。通过催化剂活性的考察发现,载体表面的Pd与骨架中Cu之间的协同作用有利于该反应体系活性中心的形成,PdC l2/Cu-HM S催化剂表现出较佳的活性,DEC选择性达100.0%、乙醇转化率为5.1%、DEC时空收率达到110.50g/(L.h)。助剂的加入在不同程度上提高了PdC l2/Cu-HM S催化剂的活性,其中四乙基溴化胺(TEAB)的效果最佳,TEAB的最佳负载量为n(TEAB)∶n(Pd)=12∶1,产物DEC的时空收率达到187.93g/(L.h)。
- 张萍波张震王曦王胜平马新宾
- 关键词：碳酸二乙酯氧化羰基化乙醇钯
- 乙醇和CO_2直接合成碳酸二乙酯的原位红外研究被引量：1
- 2009年
- 采用原位红外对乙醇和二氧化碳在氧化锆催化条件下合成碳酸二乙酯(DEC)的反应机理进行了研究。乙醇羟基上的氧原子与氧化锆表面的Zr4+相互作用,与氧化锆表面吸附的羟基反应形成两种乙氧基(单配位体和多配位体乙氧基)和水,二氧化碳主要与单配位体乙氧基发生插入反应形成乙基碳酸锆;二氧化碳在氧化锆表面单独吸附时形成碳酸氢盐和碳酸盐,乙醇与表面吸附的碳酸氢盐和碳酸盐均可反应形成中间物种乙基碳酸锆,但与游离态的二氧化碳相比反应较慢,乙醇与二氧化碳反应主要以游离态的CO2插入反应方式进行。最后乙基碳酸锆与乙醇在氧化锆表面反应形成羟基和碳酸二乙酯。
- 曹新原王玮马新宾
- 关键词：原位红外光谱碳酸二乙酯氧化锆
- 球磨时间对Cu/SiO_2规整结构催化剂草酸酯加氢性能与涂层黏结性影响被引量：1
- 2015年
- 将蒸氨法制备的Cu/Si O2催化剂原粉球磨不同的时间获得一系列球磨胶,再涂覆到堇青石载体上获得系列的规整结构催化剂,并对球磨胶及催化剂进行表征。N2物理吸附、压汞法、N2O滴定及X射线衍射表征结果表明,不同球磨时间的催化剂的物化性能和相结构变化不大;激光粒度仪和扫描电镜表征结果表明,延长球磨时间可以降低球磨胶的粒度,改善催化剂的表面形貌,提高涂层黏结性。而涂层黏结性强的Cu/Si O2规整结构催化剂在草酸酯加氢制乙二醇反应中表现出较高的催化性能。
- 王博赵硕赵玉军王胜平马新宾
- 关键词：草酸酯加氢CU/SIO2
- 乙醇蒸汽重整Pd/γ-Al_2O_3催化剂制氢被引量：3
- 2007年
- 通过对不同Pd负载量、温度以及寿命的考察,评价了负载型Pd/γ-Al2O3催化剂在乙醇蒸汽重整制氢的催化反应中的性能。试验表明较高的Pd负载量或者较高的反应温度可以获得理想的氢气选择性。在650℃反应温度下,对含Pd为5%(质量分数)的Pd/Al2O3催化剂进行考察获得了最高的氢气选择性136%。而且在反应温度为750℃条件下,含Pd为1%(质量分数)的Pd/Al2O3催化剂对氢气的选择性可以达到110%。通过NH3-TPD,TGA分析手段对催化剂进行表征分析。
- 王皓张悦马新宾
- 关键词：乙醇PD/AL2O3催化剂氢
- Ni/ZrO_2催化乙醇水蒸气重整制氢被引量：13
- 2007年
- 采用化学沉淀法制备了平均粒径分别为58.6nm和11.7nm的ZrO2载体,并采用湿法浸渍负载Ni,制备了负载量(质量分数)为15%的Ni/ZrO2催化剂,分别记为NZ-1和NZ-2催化剂。透射电子显微镜及X射线衍射表征结果显示,NZ-1催化剂的载体与活性组分颗粒间存在一定的团聚现象;而NZ-2催化剂的载体与活性组分颗粒间相互分散情况很好,且颗粒粒径处于同一水平,呈现出新型纳米构筑多功能催化剂的形态。程序升温还原及X射线衍射表征结果显示,两种催化剂的活性组分与载体间都存在一定的相互作用,且这种相互作用随载体粒径的减小而显著增强。在液态空速45h-1、常压、923K的条件下,两种催化剂都可高效催化乙醇水蒸气重整制氢,乙醇转化率为100%。NZ-2催化剂具有更好的催化稳定性,表明这种纳米构筑催化剂在乙醇水蒸气重整制氢中具有良好的应用开发前景。
- 李水荣马新宾刘波王皓王晓东
- 关键词：制氢乙醇水蒸气重整二氧化锆
