中国科学院知识创新工程(KZCX2-YW-Q02-03)
- 作品数：5 被引量：51H指数：4
- 相关作者：徐永福贾龙刘畅马金珠贺泓更多>>
- 相关机构：中国科学院大气物理研究所中国科学院研究生院中国科学院生态环境研究中心更多>>
- 发文基金：中国科学院知识创新工程国家自然科学基金更多>>
- 相关领域：环境科学与工程理学更多>>
- 苯乙烯-NO_x光照的二次有机气溶胶生成被引量：9
- 2010年
- 在烟雾箱内研究了温度为(301±2)K时苯乙烯-NOx-air光照体系生成的二次有机气溶胶(SOA).分别探讨了高相对湿度(RH=72%)对SOA的化学组分、数浓度、产率等的影响.通过长光程傅立叶红外(FTIR)得到苯乙烯-NOx光照体系的气相产物主要有甲醛、苯甲醛、甲酸和CO等.采用聚四氟乙烯(PTFE)膜对SOA进行富集,用FTIR对其化学组分进行分析,推得SOA的主要物种有过氧苯甲酸硝酸酯、苯甲酸羟基苯基甲酯和苯甲酸.高相对湿度时气相产物中甲酸量显著提高,同时SOA红外谱图中新增加了苯甲酸,而酯中的羰基吸收峰却比低相对湿度时降低了,从而证实了H2O与Criegee双自由基反应生成苯甲酸的路径,同时也间接地说明了Criegee双自由基与苯甲醛反应生成苯甲酸羟基苯基甲酯的存在.高相对湿度时SOA的数浓度比低相对湿度时降低了约36%～44%,但根据在膜上的SOA质量得到高相对湿度时SOA产率比低相对湿度时提高了约40%,说明高相对湿度增大了SOA的粒子尺度.
- 贾龙徐永福
- 关键词：二次有机气溶胶光化学烟雾箱苯乙烯
- 烟雾箱模拟丙烯-NO_x的大气光化学反应被引量：11
- 2011年
- 利用自制烟雾箱对丙烯-NOx的光化学反应进行了一系列模拟实验,研究了相对湿度及丙烯与NOx的初始浓度比值对丙烯-NOx光化学反应产物如O3和CO的影响.实验得到了臭氧最大值、CO最大值及反应掉的C3H6均随相对湿度的增加而减少,丙烯的臭氧生成活性最大值(IRmax)也随着相对湿度的增加而减小,且两者间存在显著的线性关系.丙烯与NOx的比值对反应生成臭氧最大值的影响出现两种情况:当初始浓度比值在1.0～3.4之间时,臭氧最大值随着该比值的增加而有大幅度提高;而当该比值分别在3.7～7.4之间时,臭氧最大值随比值的增加而有小幅度的下降.此外,本研究还利用丙烯MCMv3.1机理对反应进行了数值模拟.
- 胡高硕徐永福贾龙
- 关键词：烟雾箱光化学反应丙烯相对湿度
- 大气中丙烷光氧化臭氧生成活性的烟雾箱模拟被引量：4
- 2012年
- 利用自制光化学烟雾箱模拟了丙烷和NOx大气光化学反应,研究了相对湿度以及丙烷与NOx初始浓度比值对臭氧生成的影响.实验表明,臭氧最大值及丙烷的臭氧生成活性最大值(IRmax)都随相对湿度的增大而减小.低相对湿度时,臭氧最大值大约出现在反应的22 h,IRmax变化范围为0.023 1～0.039 1;而高相对湿度时,臭氧最大值大约出现在反应的16 h,IRmax变化范围为0.017 2～0.032 0.在反应的20 h内,前12 h内相对湿度对丙酮的生成量影响不大,12 h后低相对湿度时丙酮生成量更大.在实验的4～20 h内,相对湿度为17%时,丙酮浓度为153×10-9～364×10-9;而相对湿度为62%时,丙酮浓度为167×10-9～302×10-9.臭氧最大值随着丙烷与NOx初始浓度比值增加而减少,在低相对湿度时线性负相关性更好.另外,还利用了MCM丙烷子机制对反应进行了数值模拟,并与实验结果进行比较,发现两者还存在较大的偏差.
- 黄丽华莫创荣徐永福贾龙
- 关键词：烟雾箱丙烷光化学反应相对湿度臭氧
- 大气非均相反应及其环境效应被引量：23
- 2011年
- 大气颗粒物是地球大气的重要组成成分之一,对全球气候和区域环境质量具有重要影响.由于大气颗粒物具有区域特征强、寿命较短和组成多样且不均匀等特点,使得其气候和环境效应具有相当大的不确定性.而颗粒物表面发生的非均相反应,一方面可改变痕量气体的源汇平衡,另一方面会改变颗粒物本身的表面组成、形貌和与之相关的吸湿性和光学性质,从而进一步加剧了颗粒物气候和环境效应的不确定性.本文从非均相反应的角度,综述了大气环境中重要的非均相反应过程及其环境效应,并对目前非均相大气化学领域研究中存在的问题进行了评述.
- 马金珠刘永春马庆鑫刘畅贺泓
- 关键词：大气颗粒物痕量气体环境效应
- 光化学烟雾箱的表征及初步应用被引量：15
- 2011年
- 介绍了一套自制的用于光化学臭氧和二次有机气溶胶生成研究的室内烟雾箱系统,对该烟雾箱系统进行了一系列表征实验,包括活性物种的壁损失速率常数的测定,以及由CO-NOx光氧化实验确定的反应器内.OH源,并进行了乙烯-NOx和苯-NOx光氧化的初步实验.结果表明,O3和NO2在新反应袋中壁损失受湿度影响很小,而在旧反应袋中影响较大.在旧反应袋中,当湿度分别为5%和91%时,臭氧壁损失速率常数对应为1.0×10-5 s-1和4.0×10-5 s-1;而NO2在旧反应袋中壁损失速率常数在湿度为5%和75%时分别为1.0×10-6 s-1和0.6×10-6 s-1.通过CO-NOx光氧化实验确定了低湿(RH=5%)和高湿(RH 75%～77%)时,kNO2→HONO分别为(4.2～5.2)×10-5 s-1和(2.3～2.5)×10-5 s-1,该值与文献中报道的结果一致.通过CO与.OH的反应速率常数估算了反应器内.OH的平均浓度为(2.1±0.4)×106 molecules/cm3.分析了各个辅助反应对臭氧生成的灵敏度,发现NO2→HONO在反应起始阶段对臭氧影响最大,而N2O5+H2O→2HNO3对臭氧峰值有明显的消减作用,而O3与NO2的壁损失对O3的影响很小.乙烯-NOx以及苯-NOx光氧化实验结果与MCM数值模拟比较一致,反映了烟雾箱在研究VOC光化学产生O3和SOA等二次污染时的可靠性,表明所用烟雾箱装置可以用于大气化学反应过程的深入研究.
- 贾龙徐永福石玉珍
- 关键词：臭氧二次有机气溶胶
