高等学校全国优秀博士学位论文作者专项资金(200346)
- 作品数：16 被引量：162H指数：8
- 相关作者：李钢王祥生金长子王云马书启更多>>
- 相关机构：大连理工大学上海理工大学更多>>
- 发文基金：高等学校全国优秀博士学位论文作者专项资金国家自然科学基金教育部“新世纪优秀人才支持计划”更多>>
- 相关领域：理学化学工程石油与天然气工程更多>>
- TS-1/过氧化氢催化体系中有机硫化物的选择氧化被引量：57
- 2004年
- 研究了TS 1/过氧化氢催化体系中几种典型有机硫化物的选择氧化脱除 .结果表明 ,噻吩和 2 甲基噻吩仅在水或叔丁醇溶剂中才能被有效氧化脱除 ,且两者的反应历程不同 .噻吩分子中的硫原子先被氧化 ,2 甲基噻吩分子中的噻吩环先被氧化 .当过氧化氢与硫化物摩尔比为 4时 ,噻吩和 2 甲基噻吩均可被氧化为硫酸 .采用甲醇、乙腈和水作溶剂时 ,甲基硫醚和丁基硫醇均可被选择氧化脱除 .由于存在空间位阻 ,苯并噻吩、二苯并噻吩及 4 ,6 二甲基二苯并噻吩在TS 1/过氧化氢体系中均不能被有效脱除 .
- 孔令艳李钢王祥生王云
- 关键词：钛硅分子筛过氧化氢有机硫化物噻吩氧化脱硫
- 钛硅分子筛催化1-丁烯环氧化反应溶剂效应和酸碱效应研究被引量：10
- 2005年
- 研究了用双氧水为氧化剂 ,钛硅分子筛TS- 1催化 1- 丁烯环氧化反应的溶剂效应 .研究发现 ,在质子性溶剂中 1- 丁烯环氧化反应活性高于非质子性溶剂 ,而以甲醇为溶剂H2 O2 转化率最高 .分别利用碱性添加物稀氨水溶液和酸性添加物稀盐酸溶液调变反应介质的 pH值 ,考察了介质的 pH值对 1 -丁烯环氧化反应的影响 ,结果表明 ,随 pH值提高 ,1,2 - 环氧丁烷 (BO)的选择性略提高 ,但是过量稀氨水的加入会导致催化剂失活 ,双氧水的转化率及利用率明显下降 .与钛硅分子筛催化丙烯环氧化相比 ,酸性添加物的加入对反应结果的影响不大 ,随反应介质的 pH值降低 1,2 - 环氧丁烷的选择性没有明显下降 .
- 马书启李钢王祥生
- 关键词：钛硅分子筛TS-11-丁烯环氧化溶剂效应
- Ti-HMS和TS-1分子筛结构和催化性能的对比研究被引量：13
- 2007年
- 采用长链十二烷基胺为模板剂,成功合成出含钛中孔分子筛Ti-HMS,并针对其晶化过程、结构特征以及催化性能与修正经典法制备的微孔分子筛TS-1进行了对比.结果表明,中孔分子筛Ti-HMS的晶化机理不同于微孔分子筛TS-1的晶化机理.随着晶化温度的提高,Ti-HMS分子筛的相对结晶度降低,且晶化过程中母液的pH值变化不大.TEM照片显示,Ti-HMS分子筛的孔壁整体上呈无定形,在局部区域可能存在晶态或者类晶态物种.与TS-1分子筛相比,Ti-HMS分子筛的活性中心(骨架钛)处在畸变的四面体环境中.中孔分子筛Ti-HMS可以满足大分子硫化物(如苯并噻吩)氧化反应的要求;对于小分子硫化物(如噻吩)的氧化反应,微孔分子筛TS-1催化剂效果更好.
- 金长子李钢王祥生王云刘海鸥
- 关键词：中孔分子筛微孔分子筛噻吩苯并噻吩
- 钛硅分子筛／H2O2体系催化汽油氧化脱硫被引量：20
- 2008年
- 在钛硅分子筛/H2O2催化氧化体系下,研究了在固定床反应器上低温常压下真实汽油中硫化物的催化氧化脱除.研究结果表明,钛硅分子筛TS-1催化剂的晶粒大小对其催化氧化脱硫性能有影响,TS-1催化剂晶粒越小,催化氧化脱硫性能越高.催化剂吸附研究表明,银物种对噻吩有很强的选择吸附能力,银改性能提高TS-1催化剂的催化氧化脱硫性能.用孔径较大的含钛分子筛代替TS-1,催化剂催化氧化脱除较大分子硫化物的性能提高.汽油催化氧化脱硫处理后族组成和辛烷值没有明显变化.
- 李钢赵月峰刘斌王祥生
- 关键词：钛硅分子筛双氧水氧化脱硫汽油固定床反应器
- 负载型金催化剂催化乙醇选择氧化反应被引量：3
- 2008年
- 选择不同氧化物(Al2O3,SiO2,TiO2,MgO)和H-ZSM-5分子筛作为载体,以尿素为沉淀剂,采用沉积-沉淀法制备了一系列负载型金催化剂.采用X射线衍射、电感耦合等离子体发射光谱、程序升温还原、NH3程序升温脱附和透射电镜等技术对催化剂样品进行了表征,并测定了催化剂对乙醇选择氧化反应的催化性能.选择Au/Al2O3催化剂,考察了金负载量、反应条件(温度、压力、时间)和添加剂对乙醇选择氧化反应的影响.结果表明,所制备的Au/Al2O3催化剂的金负载率较高,金粒子较小(3～4nm)且分布均匀.载体对金催化剂催化乙醇氧化反应有显著影响,主要产物为乙醛、乙酸乙酯和缩醛.以TiO2为载体时,乙醇转化率较高.以Al2O3为载体时,乙酸乙酯选择性较高;少量碱性添加剂可抑制缩醛的生成,并可提高乙醇转化率和乙酸乙酯选择性.在优化的条件下,乙醇转化率可达4.7%,乙酸乙酯选择性可达93.5%.
- 成艳李钢马书启王祥生陈永英
- 关键词：氧化硅氧化钛负载型催化剂乙醇
- 四丙基氢氧化铵改性TS-1催化氧化脱除2-甲基噻吩被引量：11
- 2007年
- 采用有机碱四丙基氢氧化铵(TPAOH)对微米TS-1进行碱改性。以改性后的TS-1为催化剂,H2O2为氧化剂,对含有2-甲基噻吩的正辛烷模拟燃料进行氧化脱硫研究。采用XRD、UV-vis、TEM、N2物理吸附等手段对改性前后的样品进行表征。考察了TPAOH浓度、改性温度以及改性时间对微米TS-1氧化脱除2-甲基噻吩性能的影响。结果表明,与未改性的样品相比,改性后的TS-1骨架结构未发生明显变化,骨架钛和非骨架钛含量均有所降低,并且生成一些大小约为1.4nm和40～60nm的孔,比表面积和孔容增加。TPAOH改性TS-1对2-甲基噻吩的氧化脱除率由改性前的70.5%提高到93.9%。最佳改性条件为:TPAOH的浓度0.4mol/l,改性温度413K,改性时间24h。
- 赵丽霞李钢金长子王云王祥生
- 关键词：氧化脱硫TS-1过氧化氢改性
- Ti-HMS分子筛合成体系pH的研究
- 2004年
- 以十二胺(DDA)为模板剂、正硅酸乙酯为硅源、钛酸四丁酯为钛源,采用室温晶化,成功合成出含钛中孔分子筛Ti-HMS.改变合成体系的pH,制备出一系列Ti-HMS试样,以XRD、FTIR、UV-Vis对试样进行了表征,研究发现Ti-HMS合成体系的pH为10.72～10.83、HCl/SiO2摩尔比为0.02最佳.考察了Ti-HMS合成体系母液的pH随晶化时间的变化,结果表明,随晶化的进行Ti-HMS合成体系母液的pH变化不明显,HMS类中孔分子筛的晶化机理不同于微孔分子筛.
- 金长子李钢王祥生
- 关键词：中孔分子筛TI-HMSPH晶化机理
- Ti-HMS负载金催化剂的制备与表征
- ＜正＞沸石负载金催化剂催化O2/H2直接合成H2O2最近被报道[1]。本文以含钛中孔分子筛Ti-HMS为载体,分别按照一步法、氨水沉积沉淀法（NH3 DP）和尿素沉积沉淀法（Urea DP）制备了负载型金催化剂Au/Ti...
- 宋海岩李钢王祥生
- 关键词：金催化剂TI-HMS一步法
- 文献传递
- 多级孔道TS-1的合成、表征及其催化性能
- 1983年,Taramasso等首次合成了钛硅分子筛TS-1。由于过渡金属钛具有可变的化合价态,因此钛的引入赋予了TS-1独特的催化氧化功能。以TS-1为催化剂,HO为氧化剂的反应体系,反应条件温和,选择性高,副产物为水...
- 王维海李钢
- 关键词：氧化脱硫苯并噻吩
- 文献传递
- TS-1催化1-丁烯环氧化合成1,2-环氧丁烷被引量：3
- 2004年
- 以双氧水为氧化剂,研究了不同合成方法得到的晶粒大小不同的钛硅分子筛TS-1催化1-丁烯环氧化合成1,2-环氧丁烷(BO)的反应性能.结果表明,在甲醇溶剂中2种TS-1都具有较高的催化活性,但经典TS-1的BO选择性低于廉价合成方法得到的TS-1;在丙酮溶剂中,廉价TS-1的催化活性远远低于经典TS-1.以丙酮作为反应介质,详细考察了经典TS-1的失活及再生性能,结果发现,TS-1催化剂经过多次重复使用,活性有明显的降低,采用溶剂萃取再生方法不能使催化剂恢复活性,但600℃高温焙烧能使TS-1恢复到最初的活性.
- 马书启李钢王祥生
- 关键词：TS-11-丁烯失活高温焙烧
