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亚微米ZSM-5负载Cr催化剂上乙烷CO_2气氛下脱氢制乙烯（英文）被引量：5: 2015年; 石油资源的日趋短缺使天然气和页岩气的开发利用受到重视,因而低碳烷烃脱氢制取低碳烯烃也随之引起了人们越来越多的关注.由于乙烷纯脱氢反应的平衡收率低,能耗高,而氧气氧化脱氢又易将乙烷深度氧化为CO2或CO,因此开发具有反应条件温和、装置投资和操作费用低等优势的CO2气氛下乙烷脱氢的技术路线日益得到重视.CrOx是该反应理想的催化剂之一,CO2的加入可使CrOx对乙烷脱氢的催化活性提升3倍,然而受困于CrOx过小的比表面积,通常将CrOx制备成负载型催化剂使用.CrOx的常见载体有Al2O3,Zr O2和Si O2等氧化物及MCM-41,SBA-15,SBA-1和MSU-x等介孔硅材料,ZSM-5作为载体负载CrOx用于低碳烷烃脱氢的研究则较少,所得结果也不甚理想.我们采用亚微米尺寸的ZSM-5作为载体制备了负载型Cr O x催化剂,研究了其在CO2气氛下催化乙烷脱氢反应,发现该催化剂具有非常优异的脱氢活性,高硅铝比和Na型的ZSM-5作载体对反应更加有利,而且在反应进行50 h后,催化剂依然保持很好的活性和很高的乙烯收率,这是在一般负载型CrOx催化剂上所不能实现的.X射线光电子能谱(XPS)表征发现,Na型ZSM-5载体制得的催化剂具有更高的Cr6+/Cr3+比.一般认为,Cr6+是Cr系催化剂进行低碳烷烃脱氢反应时的活性位(或活性位前驱体),因此可以初步判定,Na型载体具有很好催化效果的原因可能是由它制得的催化剂具有更多的反应活性位.程序升温还原(H2-TPR)表征结果证实了这一点,Na型载体明显具有更高的H2消耗量;也就是说,Na型载体制得的催化剂具有更多的可还原Cr物种,即脱氢活性位.进一步表征发现,反应活性还与Cr物种存在形式有关.文献报道,低聚态的Cr物种和孤立态的Cr物种比Cr2O3有更好的催化活性.通过漫反射紫外-可见光谱(UV-Vis)对Cr物种的存在形态进行表征后发现,Na型载体上Cr主要以四配位形式存在,而在H型载�; 程彦虎张帆张翼缪长喜华伟明乐英红高滋; 关键词：脱氢反应乙烷 ZSM-5分子筛亚微米

表面性质不同的SBA-15负载Cr2O3用于乙烷脱氢研究: <正>SBA-15以其规整的孔道结构、较大的比表面积和孔体积、以及良好的热稳定性,在催化、分离、生物传感和药物控释等领域受到了广泛关注。Smith【1】等人通过高温焙烧后以H2O2处理得到不同表面性质的SBA-15,继而...; 程彦虎龚慧萍乐英红高滋; 关键词：表面羟基 SBA-15 CR2O3 乙烷脱氢; 文献传递

CO2气氛下丙烷脱氢制丙烯新型催化剂的研究: 研究了不同硅铝比HZSM-5负载的氧化锌催化剂对于CO2气氛下丙烷脱氢制丙烯的反应性能,发现随着硅铝比的提高,催化剂活性下降,稳定性提高,其稳态丙烯得率先提高后下降,ZnO/HZSM-5（150）催化剂具有最高的稳态丙烷...; 任英杰张帆乐英红华伟明高滋; 文献传递

苯磺酸基团修饰的层柱磷酸锆的合成与催化应用: 制备了层间带苯磺酸基团的氧化硅柱撑磷酸锆材料,发现苯磺酸基团的引入大大提高了材料的酸性以及在对苯二酚烷基化反应中的活性,反应4h叔丁基对苯二酚的得率可达58.5%,催化剂活性大小与其可接触酸性位的数目密切相关。; 李颖华伟明乐英红高滋; 文献传递

ZSM-5酸性对负载型催化剂丙烷脱氢的影响: 通过采用不同的表面修饰方法,使得ZSM-5分子筛孔道内、外表面酸性位处于不同中毒状态。负载Ga或Zn后进行CO2气氛下丙烷脱氢反应,发现载体本身酸性位对于脱氢反应有重要作用,但不同位置的酸性位对脱氢的作用性质没有明显差别...; 程彦虎谢鹏飞华伟明乐英红高滋; 文献传递

Al2O3掺杂SO4^2-/SnO2固体酸催化剂上的酯化和酯交换反应被引量：9: 2010年; 用共沉淀法制备了一系列不同Al2O3掺杂量(0.5%-3.0%,摩尔分数)的SO24-/SnO2催化剂.采用N2吸附、热重(TG)分析、X射线粉末衍射(XRD)、X射线光电子能谱(XPS)、漫反射红外光谱(DRIFTS)、拉曼(Raman)光谱、魔角旋转固体核磁共振(27AlMASNMR)对催化剂的结构和织构性质进行了表征,用正丁胺电位滴定法测定了催化剂的酸量,并评价了这些催化剂对月桂酸与甲醇的酯化和三乙酸甘油酯与甲醇的酯交换反应性能.实验结果表明SO24-/SnO2催化剂中掺杂少量Al2O3能明显提高催化活性,这是由催化剂的酸性位增加而引起的,添加Al2O3的摩尔分数为1.0%的催化剂表现出最高的反应活性,在酯化反应中6h后月桂酸转化率高达92.7%,在酯交换反应中8h后三乙酸甘油酯转化率高达91.1%.; 翟德伟乐英红华伟明高滋; 关键词：固体酸酯化酯交换

多孔的氧化锆柱层柱磷酸锆合成与催化应用: 制备了多孔的氧化锆层柱磷酸锆材料,对其结构和酸性进行了表征,发现层间氧化锆的引入大大增加了材料的L酸性位,使其在β-蒎烯和多聚甲醛的缩合制备诺卜醇反应表现出优异的性能。与钠离子进行离子交换可减少材料的B酸位,抑制β-蒎烯...; 王雪燕王焘华伟明乐英红高滋; 文献传递

碳基固体碱催化剂的研究: <正>石油化工和精细化工中的许多反应如裂解、异构化、加成、缩合等都需要使用碱催化。传统的液体碱催化剂越来越不符合'绿色化学'的诉求,因此迫切需要设计高活性和高选择性的固体碱加以代替。与固体酸催化剂相比,固体碱催化剂的研究...; 杨新玲乐英红华伟明高滋; 关键词：多壁碳纳米管固体碱 KNOEVENAGEL反应; 文献传递

碳基磺酸化固体酸材料的制备及其催化性能被引量：33: 2009年; 以蔗糖为原料,浓硫酸为磺酸化试剂制备了碳基磺酸化固体酸材料,考察了其催化对苯二酚烷基化和乙酸乙酯水解反应的性能.结果表明,该催化剂对这两个反应都具有较高的催化活性,在150oC反应4h后,对苯二酚转化率和2-叔丁基对苯二酚收率分别达到了91%和60%,在60oC反应12h,乙酸乙酯达到了平衡转化率94%.但催化剂稳定性较差,尤其在对苯二酚烷基化反应中失活严重,重复使用一次后,催化剂活性下降超过30%.详细考察了反应温度和溶剂对催化剂稳定性的影响,结果表明,该固体酸在低温的水相或非极性溶剂中较为稳定.通过酸碱滴定、红外光谱和紫外可见光谱等表征手段,对催化剂的失活原因进行了探讨,初步认定催化剂的失活是由于表面磺酸基团在反应过程中脱落所致.催化剂活性可以通过再磺酸化得到恢复.; 周丽娜刘可华伟明乐英红高滋; 关键词：碳基固体酸烷基化水解稳定性

Ga2O3／HZSM-5催化剂上丙烷脱氢反应被引量：6: 2009年; 以直接水热合成和低硅沸石高温水蒸气脱铝两种方法制备了不同Si/Al摩尔比的HZSM-5载体,考察了Ga2O3/HZSM-5催化剂上丙烷脱氢制丙烯的反应性能.结合XRD,N2气吸附,27Al MAS NMR和NH3-TPD等表征方法,讨论了催化剂酸性质和孔性质与性能的关系.实验结果表明,减少催化剂表面的中强酸量可以显著提高反应的稳定性和丙烯的选择性;水蒸气脱铝所增加的介孔有同样的效果,这可能是由于介孔的存在有利于丙烯的脱附和扩散而抑制了寡聚、环化等副反应的发生,减少了表面积炭的可能性.; 任英杰华伟明乐英红高滋; 关键词：丙烷脱氢二氧化碳稳定性

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