国家自然科学基金(20473037)
- 作品数：19 被引量：47H指数：5
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- 二次嫁接法合成多金属氧酸盐/介孔分子筛杂化材料被引量：7
- 2009年
- 合成了表面含有SiOH基团的钨磷酸盐衍生物(Bu4N)3PW11O39[O(SiOH)2](TBAPW11Si2),并通过其与纯硅介孔分子筛SBA-15表面SiOH的缩合反应,将TBAPW11Si2二次嫁接到SBA-15的介孔孔道中,得到了TBAPW11Si2/SBA-15介孔杂化材料.表征结果显示,孔内TBAPW11Si2的Keggin结构保留完整,并与孔壁共价键联.样品仍保持六方对称的孔阵结构,但孔道部分被堵,孔容、孔径、比表面积下降.该杂化样品对甲基橙的光催化降解不仅显示高催化活性,而且由于键联的多金属氧酸盐在水溶液中的抗浸取能力强,催化剂的使用寿命大大延长。
- 王金娥杨春
- 关键词：多金属氧酸盐SBA-15
- 多金属氧酸盐/TiO_2介孔杂化材料的合成及光催化性能研究被引量：4
- 2012年
- 采用蒸发诱导自组装法合成了介孔TiO2,并将表面含有Si-OH基团的钨磷酸盐衍生物(Bu4N)3PW11O39-[O(SiOH)2](TBAPW11Si2)嫁接到乙醇回流脱模的介孔TiO2上,合成了TBAPW11Si2/TiO2介孔杂化材料.采用IR、XRD、N2吸附-脱附、TEM、ICP-AES对样品的结构和组成进行了表征.结果表明,TBAPW11Si2与TiO2之间的共价键联是通过表面Si-OH和Ti-OH间的缩合进行的;TiO2表面足够的Ti-OH基团和一定温度的焙烧是这一缩合的必要条件.与TiO2载体相比,嫁接了TBAPW11Si2的杂化样品,锐钛矿相的结晶度略有增加;但表面积、孔容和孔径均有所减小,且随TBAPW11Si2负载量的增加而降低.光催化降解甲基橙的结果显示,杂化样品表现出比载体TiO2高得多的催化活性,甚至与高结晶度的商品光催化剂P25相当,显示出多金属氧酸盐-TiO2协同作用的优越性.
- 许倩倩杨春
- 关键词：TIO2多金属氧酸盐嫁接光催化
- 介孔TiO_2的合成及光催化性能研究被引量：6
- 2009年
- 采用P123为模板剂,TiCl4和钛酸异丙酯为混合钛源,合成了介孔TiO2材料,并用焙烧和乙醇回流的方法进行脱模.用BET、TEM、XRD、TG-DTA等手段对TiO2材料进行了表征,考察了它们对水溶性偶氮染料甲基橙的光催化降解性能.结果表明,高温焙烧脱模的样品能形成介孔结构,且380℃焙烧6h的样品能晶化为锐钛矿相.而乙醇回流48h脱模的样品,模板剂脱除不彻底,且没有锐钛矿相和介孔结构形成.在对甲基橙的光催化降解中,起关键作用的不是催化剂的孔结构特征,而是其晶态.具有锐钛矿相的介孔TiO2有很高的光催化活性,可与市售的P25光催化剂相媲美.
- 刘红霞杨春
- 关键词：介孔二氧化钛光催化性能
- 多金属氧酸盐/介孔分子筛杂化材料的合成及合成条件的研究
- Hybrid hexagonal mesoporous molecular sieve material based on ethyl silicate (TEOS) and lacunary polyoxometala...
- 张蓉芳杨春
- 关键词：多金属氧酸盐
- 文献传递
- 以钛酸异丙酯为原料合成Ti(Ⅳ)取代的Keggin型多金属氧酸盐被引量：1
- 2007年
- 以钛酸异丙酯为钛源,在酸性条件(pH=2)下合成了一钛取代的钨磷、钨硅多金属氧酸盐(Bu4N+或Me4N+盐),用IR、31PNMR、1HNMR和TG-DTA测试技术对样品的结构、阳离子含量等进行了表征,并对样品存在的形态(二聚体、单体和质子化单体)以及形态的转化进行了研究。IR光谱显示,Ti取代的钨磷酸盐和钨硅酸盐均具有Ti-O-Ti结构,表明它们是Ti取代多金属氧酸盐的二聚体,或含有Ti取代多金属氧酸盐的二聚体,采用TG-DTA测得的阳离子(Me4N+)含量也证实了这一点。31PNMR和1HNMR进一步揭示,Ti取代的钨磷酸盐是一质子化单体和二聚体的混合物。实验结果还表明,酸性介质是生成质子化单体和二聚体的必要条件,且钨磷酸盐二聚体的稳定性较低,用碱(Bu4NOH)处理合成产物可得纯的钨磷酸盐单体,而相同条件下钨硅酸盐的二聚体却比较稳定。
- 刘红霞杨春周家宏
- 关键词：多金属氧酸盐KEGGIN结构
- 预水解时间对多金属氧酸盐/介孔分子筛杂化材料结构的影响
- 2009年
- 采用嵌段共聚物P123为模板剂,正硅酸乙酯(TEOS)和一缺位Keggin型多金属氧酸盐K8S iW11O39.12H2O(S iW11)为无机前驱体,由溶胶-凝胶法经共缩合途径合成了具有六方介孔结构的杂化分子筛材料S iW11/SBA-15,着重考察了TEOS预水解时间的长短对杂化材料结构的影响.研究结果表明,由于盐析作用,S iW11的引入导致体系中表面活性剂P123的临界胶束浓度降低,有序组装被破坏,因此足够的预水解时间是形成有序介孔的必要条件.而预水解时间的长短则取决于S iW11的用量,S iW11的用量越多,需要的预水解时间越长,所得材料的结构有序度也越低.另外,预水解时间的长短对样品中多金属氧酸盐的分布也有影响,在较长的预水解时间下,键联的多金属氧酸盐主要分布于SBA-15主孔道的孔壁表面.
- 张蓉芳杨春
- 关键词：多金属氧酸盐介孔分子筛杂化材料
- Sn~Ⅱ取代的Keggin型多金属氧酸盐的合成及光催化性能被引量：10
- 2007年
- 合成了Sn^(Ⅱ)取代的Keggin型钨磷、钨硅多金属氧酸盐,用IR、电子光谱、^(31)P NMR测试技术对样品进行了表征,表征结果显示,合成化合物为纯的Sn~Ⅱ取代多金属氧酸盐,无Sn~Ⅳ取代物存在,其中Sn^(2+)未进入空穴八面体的中心,其阴离子的对称性介于相应的饱和与缺位结构之间。继而研究了此类化合物对于几种水溶性染料的光催化降解性能。结果表明,所制备的Sn~Ⅱ取代的钨硅多金属氧酸盐具有高的光催化活性,活性高于一般常用的PW_(12)、SiW_(12)化合物。特别是Sn~Ⅱ取代的钨硅多金属氧酸盐,即使在室内自然日光下对甲基橙和亚甲基蓝的光降解也呈现出很高的催化活性,反应7 h,降解率可达90％以上。对光催化机理的研究表明, Sn~Ⅱ取代的钨磷、钨硅多金属氧酸盐发生O→W荷移跃迁所需的能量较小,因此低能量的光照就可激发其HOMO能级上的电子,引发光催化反应,大大提高了光能利用率。
- 邓玲娟杨春
- 关键词：多金属氧酸盐KEGGIN结构光催化性能染料降解
- Ti^(Ⅳ)取代的Keggin型钨磷酸盐的合成及状态转化研究被引量：4
- 2008年
- 以钛酸异丙酯为Ti源,在不同酸度条件下合成了一钛取代的钨磷多金属氧酸盐。用IR、元素分析3、1PNMR对样品的结构进行了表征,并对样品的存在状态以及各状态间的相互转化进行了研究。结果表明,合成体系的酸度强烈影响着产物的状态,低酸度条件下得到的产物为一钛取代物的质子化单体,而高酸度条件下得到的产物则为质子化单体和其二聚体的混合物。二聚体和单体在酸、碱条件下可以相互转化,溶液的浓度以及溶液的久置也会导致单体、二聚体间发生转化。
- 刘红霞杨春周家宏
- 关键词：钨磷酸盐KEGGIN结构
- Sn^II取代的Keggin型杂多化合物的合成及性质研究被引量：1
- 2006年
- 合成了SnII取代的钨磷、钨硅杂多化合物,用IR、电子光谱、31P NMR对样品进行了表征,并对其热稳定性和循环伏安性质进行了测定.结果表明,SnII取代化合物具有Keggin结构,但Sn2+并未进入空穴位的中心.SnII的引入提高了S i系化合物的热稳定性,但使杂多阴离子的可还原性降低.
- 邓玲娟杨春
- 关键词：杂多化合物KEGGIN结构
- PW11/SBA-15介孔杂化材料的直接合成与表征被引量：3
- 2010年
- 采用三嵌段共聚物EO20PO70EO20(P123)为模板剂,正硅酸乙酯(TEOS)和缺位Keggin型多金属氧酸盐Na7PW11O39(PW11)为无机前驱体,由共缩合法一步合成了PW11/SBA-15介孔杂化材料.通过红外(IR)光谱、紫外-可见漫反射光谱(UV-Vis/DRS)、X射线衍射(XRD)、低温N2吸附、透射电子显微镜(TEM)等手段对杂化材料和合成过程进行了表征.结果表明:杂化材料中不仅多金属氧酸盐的Keggin单元保留完整,且共价键联于介孔孔道内部,而且样品基本具有规整有序的六方介孔结构.TEOS预水解时间的长短对有序结构的构筑有明显影响,随预水解时间延长,样品的介观有序性增加.这是因为多金属氧酸盐对模板剂P123有盐析作用,其作用大小与多金属氧酸盐前驱物的溶解度有关.
- 王金娥杨春
- 关键词：介孔分子筛多金属氧酸盐杂化材料SBA-15
