您的位置： 专家智库 > >

国家自然科学基金(21273205)

作品数：12 被引量：47H指数：6
相关作者：刘寿长刘仲毅孙海杰黄振旭李永宇更多>>
相关机构：郑州大学郑州师范学院北京安耐吉能源工程技术有限公司更多>>
发文基金：国家自然科学基金河南省科技攻关计划中国博士后科学基金更多>>
相关领域：理学化学工程更多>>

文献类型

  • 12篇中文期刊文章

领域

  • 9篇理学
  • 4篇化学工程

主题

  • 8篇选择加氢
  • 8篇环己烯
  • 8篇加氢
  • 8篇苯选择加氢
  • 6篇钌
  • 2篇修饰
  • 2篇修饰剂
  • 2篇氧化锆
  • 2篇硼氢化
  • 2篇硼氢化钠
  • 2篇氢化
  • 2篇氢化钠
  • 2篇助剂
  • 2篇金属
  • 2篇过渡金属
  • 2篇二氧化锆
  • 2篇催化
  • 2篇苯
  • 2篇RU
  • 2篇CYCLOH...

机构

  • 10篇郑州大学
  • 9篇郑州师范学院
  • 1篇河南化工职业...
  • 1篇北京安耐吉能...

作者

  • 10篇刘仲毅
  • 10篇刘寿长
  • 8篇孙海杰
  • 5篇黄振旭
  • 4篇李永宇
  • 3篇李帅辉
  • 3篇陈凌霞
  • 3篇江厚兵
  • 2篇张元馨
  • 1篇秦会安
  • 1篇朱冰
  • 1篇潘雅洁
  • 1篇王红霞
  • 1篇董英英
  • 1篇田翔宇
  • 1篇李晓燕

传媒

  • 2篇分子催化
  • 2篇Chines...
  • 1篇化工新型材料
  • 1篇高等学校化学...
  • 1篇无机化学学报
  • 1篇无机盐工业
  • 1篇化工进展
  • 1篇河南科学
  • 1篇Journa...
  • 1篇Journa...

年份

  • 1篇2019
  • 1篇2018
  • 3篇2017
  • 1篇2016
  • 1篇2015
  • 5篇2013
共 12 条 记 录，以下是 1-10
全选 清除 导出
排序方式：
Ru-Zn催化剂在苯选择加氢制环己烯反应中的粒径效应被引量：9
2015年
采用共沉淀法制备了水溶性聚合物修饰的苯选择加氢制环己烯Ru-Zn催化剂,并用X射线衍射、透射电镜、X射线能量色散谱、X射线光电子能谱和氮气物理吸附等对加氢后催化剂进行了表征.结果表明,水溶性聚合物的种类和聚乙二醇-20000(PEG-20000)的用量对Ru-Zn催化剂微晶尺寸有显著影响.在Zn SO4存在下,随着Ru-Zn催化剂Ru微晶尺寸增加,苯转化率降低,环己烯最高收率则呈火山型变化趋势.用0.4 g PEG-20000修饰的Ru-Zn催化剂[m(PEG-20000)∶m(Ru)=0.2]Ru的微晶尺寸为4.8 nm,环己烯最高收率为62.2%.Ru微晶尺寸影响催化剂表面的Zn/Ru原子比,进而影响Ru-Zn催化剂性能.
孙海杰陈凌霞黄振旭刘寿长刘仲毅
关键词：苯选择加氢环己烯水溶性聚合物
反应修饰剂ZnSO_4和预处理对苯选择加氢制环己烯Ru-Zn催化剂性能的影响被引量：1
2017年
共沉淀法制备了Ru-Zn催化剂,考察了反应修饰剂ZnSO_4和预处理对苯选择加氢制环己烯Ru-Zn催化剂性能的影响。结果表明,反应修饰剂ZnSO_4可以与Ru-Zn催化剂中助剂Zn O反应生成(Zn(OH)2)3(ZnSO_4)(H_2O)盐。随反应修饰剂ZnSO_4浓度增加,(Zn(OH)2)3(ZnSO_4)(H_2O)盐量逐渐增加,Ru-Zn催化剂活性逐渐降低,环己烯选择性逐渐升高。因为(Zn(OH)2)3(ZnSO_4)(H_2O)盐中的Zn2+可以使Ru变为有利环己烯生成的缺电子的Ruδ+物种,而且还可以占据不适宜环己烯生成的强Ru活性位。但当反应修饰剂ZnSO_4浓度高于0.41 mol·L-1后,继续增加ZnSO_4浓度,由于Zn2+水解浆液酸性太强,可以溶解部分(Zn(OH)2)3(ZnSO_4)(H_2O)盐,RuZn催化剂活性升高,环己烯选择性降低。环己烯选择性略微降低,是由于ZnSO_4溶液中大量的Zn2+可以与生成的环己烯形成配合物,稳定生成的环己烯,抑制环己烯再吸附到催化剂表面并加氢生成环己烷。在ZnSO_4最佳浓度0.61 mol·L-1下对Ru-Zn催化剂预处理15 h,Ru-Zn催化剂中助剂Zn O可以与ZnSO_4完全反应生成(Zn(OH)2)3(ZnSO_4)(H_2O)盐,在该催化剂上25 min苯转化68.2%时环己烯选择性和收率分别为80.2%和54.7%。而且该催化剂具有良好的稳定性和重复使用性能。
孙海杰秦会安黄振旭苏曼菲李永宇刘寿长刘仲毅
关键词：选择加氢环己烯钌预处理
非晶态合金Ru-B/ZrO2催化剂催化硼氢化钠水解制氢性能的研究被引量：11
2018年
采用浸渍还原法制备了负载型非晶态合金Ru-B/ZrO_2催化剂,并考察了ZrO_2织构性质、第四周期过渡金属助剂、催化剂量、反应温度和催化剂循环使用性能对Ru-B/ZrO_2催化剂催化硼氢化钠水解产氢性能的影响。结果表明:随载体ZrO_2比表面积增加,Ru-B/ZrO_2催化剂比表面积增加,活性组分Ru-B比表面积增加,催化剂活性升高。第四周期过渡金属作助剂不利于Ru-B/ZrO_2催化剂催化硼氢化钠产氢速率的提高。载体ZrO_2比表面积为90m^2/g,Ru-B/ZrO_2催化剂的比表面积最大为86m^2/g。在303K时,0.005g该催化剂催化硼氢化钠水解产氢速率为13264mL/(min·g)(Ru),活化能为35.33kJ/mol。循环使用5次后,催化剂产氢速率仍保持初次速率的88%。
孙海杰黄振旭王雅苹苏曼菲李永宇刘仲毅刘寿长
关键词：硼氢化钠产氢二氧化锆
反应条件对苯选择加氢制环己烯纳米Ru-Zn催化剂性能的影响被引量：1
2019年
采用并流沉淀法制备纳米Ru-Zn催化剂,并考察了反应温度和预处理等反应条件对Ru-Zn催化剂催化苯选择性加氢制环己烯性能的影响.结果表明,制备的Ru-Zn催化剂Zn与Ru的物质的量比为0.15,催化剂粒径集中分布在3.4nm,比表面积为56m2/g.Ru主要以金属Ru存在,Zn主要以ZnO或Zn(OH)2存在.随反应温度的升高,Ru-Zn催化剂的活性逐渐升高,环己烯的选择性先升高后降低.Ru-Zn催化剂催化苯选择加氢制环己烯的最佳温度为140℃.反应物苯的反应级数为1,苯选择加氢反应的活化能为65.20kJ/mol.随预处理时间的增加,Ru-Zn催化剂的活性先逐渐降低后升高,环己烯选择性先升高后降低.预处理12h的Ru-Zn催化剂表面最适宜生成环己烯,环己烯收率达到了56.4%.而且Ru-Zn催化剂具有良好的重复使用性能和稳定性.
蔡文娟宿晓云孙海杰陈凌霞刘仲毅刘寿长
关键词：苯选择加氢环己烯钌锌
串联双釜连续反应装置中Ru-Co-B/ZrO_2上苯选择加氢制环己烯被引量：14
2013年
采用化学还原法制备了苯选择加氢制环己烯催化剂Ru-B/ZrO2, 考察了Cr, Mn, Fe, Co, Ni, Cu和Zn等过渡金属的添加对Ru-B/ZrO2催化剂性能的影响. 结果表明, 这些过渡金属的添加均可提高Ru-B/ZrO2催化剂中的B含量. B的修饰及第二种金属或金属氧化物的集团效应和配位效应导致Ru-B/ZrO2催化剂活性降低和环己烯选择性升高. 当Co/Ru原子比为0.06时, Ru-Co-B/ZrO2催化剂上反应25 min苯转化率为75.8%时, 环己烯选择性和收率分别为82.8%和62.8%. 在双釜串联连续反应器中和优化反应条件下, Ru-Co-B/ZrO2催化剂使用419 h内苯转化率稳定在40%左右, 环己烯选择性和收率分别稳定在73%和30%左右.
孙海杰李帅辉张元馨江厚兵曲良龙刘寿长刘仲毅
关键词：选择加氢环己烯钌过渡金属
还原介质和还原温度对Ru-Zn催化苯选择加氢制环己烯性能的影响被引量：3
2017年
用共沉淀法分别在5%NaOH溶液、蒸馏水、0.035mol/L ZnSO_4溶液和0.145mol/L ZnSO_4溶液中用H_2还原制备了Ru-Zn(5%NaOH)催化剂、Ru-Zn(H_2O)催化剂、Ru-Zn(0.035mol/L ZnSO_4)催化剂和Ru-Zn(0.145mol/L ZnSO_4)催化剂。结果表明,它们催化苯选择加氢制环己烯的活性高低顺序为Ru-Zn(5%NaOH)催化剂>Ru-Zn(H_2O)催化剂>Ru-Zn(0.035mol/L ZnSO_4)催化剂≈Ru-Zn(0.145mol/L ZnSO_4)催化剂,环己烯选择性高低顺序与活性顺序正好相反。因为还原介质可以影响Ru-Zn催化剂的组成和织构性质,进而影响它的催化性能。Ru-Zn(H_2O)催化剂的环己烯收率最高,说明蒸馏水作还原介质最好。随还原温度升高,Ru-Zn(H_2O)催化剂比表面积逐渐减小,催化剂活性逐渐降低。同时粒径逐渐增大,Ru粒子上有利于环己烯加氢生成环己烷的楞位和顶点位减少,环己烯选择性升高。在100℃还原温度下制备的Ru-Zn(H_2O)催化剂的环己烯收率可达58.1%。
孙海杰陈凌霞黄振旭孙良玲李永宇刘寿长刘仲毅
关键词：加氢环己烯钌
助剂Fe和反应修饰剂修饰的Ru催化剂上苯选择加氢制环己烯被引量：8
2013年
共沉淀法制备了Ru-Fe(x)催化剂,并利用X射线衍射(XRD)、X射线荧光光谱(XRF)、N2物理吸附和透射电镜等手段对催化剂进行了表征.结果表明,Ru-Fe(x)催化剂中助剂Fe以Fe3O4形式存在.单独Fe3O4并不能提高Ru催化剂的环己烯选择性.但在加氢过程中Fe3O4可与反应修饰剂ZnSO4反应生成(Zn(OH)2)3(ZnSO4)(H2O)x(x=1 or 3).化学吸附的(Zn(OH)2)3(ZnSO4)(H2O)x(x=1 or 3)在提高Ru催化剂环己烯选择性中起着关键作用.此外,Ru-Fe(x)催化剂的性能还与浆液中的Zn2+浓度和pH值有关.在0.61 mol/L ZnSO4溶液中Ru-Fe(0.47)催化剂不但给出了56.7%的环己烯收率,而且具有良好的稳定性和重复使用性能.化学吸附在Ru表面的Fe2+同样能提高Ru催化剂的环己烯选择性.在0.29 mol/L和0.61 mol/L FeSO4溶液中Ru-Fe(0.47)催化剂上化学吸附Fe2+量近似,性能近似.因为Fe2+和Zn2+性质的差异,在0.29 mol/L和0.61 mol/L FeSO4溶液中Ru-Fe(0.47)催化剂的环己烯选择性分别低于在同浓度的ZnSO4溶液中的.
孙海杰李帅辉田翔宇张元馨江厚兵刘寿长刘仲毅
关键词：选择加氢环己烯
Selective hydrogenation of benzene to cyclohexene over monometallic ruthenium catalysts in the presence of Ce02 and ZnS04 as co-modifiers被引量：3
2013年
The monometallic Ru catalysts with the CeO2 without calcination and ZnSO4 as co-modifiers gave a cyclohexene yield of 58.5% at the optimum nominal CeO2/Ru molar ratio of 0.15. Moreover, this catalyst had a good stability. The chemisorbed （Zn（OH）2）3（ZnSOa）（H20）3 salt on Ru surface, which was formed by the CeO2 reacting with ZnSO4, created the new Ru active sites suitable for the formation of cyclohexene and improved the selectivity to cyclohexene. In addition, the Zn2＋ in the aqueous phase could form a stable complex with cyclohexene, stabilizing the cyclohexene in the liquid phase and improving the selectivity to cyclo- hexene. The calcination treatment of CeO2 was not beneficial for the enhancement of the selectivity to cyclohexene since it is difficult for the CeO2 calcinated to react with ZnSO4 to form the （Zn（OH）2）3（ZnSO4）（H20）3 salt.
关键词：HYDROGENATIONBENZENECYCLOHEXENE
助剂前体ZnSO4浓度对苯选择加氢制环己烯Ru-Zn催化剂性能的影响被引量：4
2016年
共沉淀法制备了Ru-Zn催化剂,在ZrO_2作分散剂下考察了助剂前体ZnSO_4浓度对苯选择加氢制环己烯Ru-Zn催化剂性能的影响.并用X-射线衍射(XRD)、X-射线荧光光谱(XRF)、N_2-物理吸附、透射电镜(TEM)和X-射线光电子能谱(XPS)等手段对催化剂进行了表征.结果表明,当ZnSO_4前体浓度低于0.10 mol/L时,Ru-Zn催化剂中Zn以ZnO形式存在,在加氢过程中ZnO可以与反应修饰剂ZnSO_4反应生成(Zn( OH)_2)_3(ZnSO_4)(H_2O)_3盐.继续增加ZnSO_4前体浓度,催化剂中Zn以ZnO和NaZn_4(SO_4)(Cl)(OH)_6·6H_2O盐存在,在加氢过程中ZnO和NaZn_4(SO_4)(Cl)(OH)_6·6H_2O盐可以与反应修饰剂ZnSO_4反应生成(Zn( OH)_2)_3(ZnSO_4)(H_2O)_5.(Zn( OH)_2)_3(ZnSO_4)(H_2O)_x(x=3或5)盐的Zn^(2+)可以转移金属Ru的部分电子.因此,随ZnSO_4前体浓度的增加,(Zn( OH)_2)_3(ZnSO_4)(H_2O)_x的量逐渐增加,金属Ru失电子越多,催化剂活性越低,环己烯选择性越高.0.08 mol/L ZnSO_4前体制备Ru-Zn催化剂给出了59.1%的环己烯收率,而且该催化剂具有良好的重复使用性能和稳定性.
孙海杰朱冰黄振旭李永宇刘寿长刘仲毅
关键词：选择加氢环己烯钌
纳米Ru-Mn/ZrO_2催化剂上苯选择加氢制环己烯被引量：14
2013年
采用共沉淀法制备了一系列不同Mn含量的纳米Ru-Mn催化剂,考察了纳米ZrO2作分散剂时它们催化苯选择加氢制环己烯的反应性能,并采用X射线衍射、透射电镜、N2物理吸附、X射线荧光、原子吸收光谱和俄歇电子能谱等手段对催化剂进行了表征.结果表明,Ru-Mn催化剂上Mn以Mn3O4存在于Ru的表面上.在加氢过程中,Mn3O4可以与浆液中ZnSO4发生化学反应生成一种难溶性的(Zn(OH)2)3(ZnSO4)(H2O)3盐.该盐易化学吸附在Ru催化剂表面上,从而在提高Ru催化剂上环己烯选择性起关键作用.当催化剂中Mn含量为5.4%时,环己烯收率为61.3%,同时具有良好的稳定性和重复使用性能.
孙海杰江厚兵李帅辉王红霞潘雅洁董英英刘寿长刘仲毅
关键词：选择加氢环己烯钌二氧化锆
全选 清除 导出
共2页<12>
聚类工具0