国家自然科学基金(50776013) 作品数:8 被引量:60 H指数:5 相关作者: 徐绍平 魏立纲 张丽 刘长厚 杨小芹 更多>> 相关机构: 大连理工大学 大连工业大学 新疆大学 更多>> 发文基金: 国家自然科学基金 国家高技术研究发展计划 辽宁省高等学校优秀人才支持计划 更多>> 相关领域: 化学工程 动力工程及工程热物理 理学 更多>>
自由落下床中生物质与煤共热解的协同效应对焦油组成的影响 被引量:16 2012年 利用溶剂萃取-柱层析方法,将自由落下床中豆秸与大雁褐煤共热解以及单种原料热解的液体产品分为沥青烯、酚类、脂肪烃类、芳香烃类和极性物等组分。结果表明,共热解的沥青烯产率为11.4%,低于根据煤和生物质单独热解的质量加权平均计算值19.0%,且芳香性增大;与计算值相比,低分子量的酚类、甲基苯酚、二甲基苯酚及其衍生物的含量提高了5%;而且长侧链的脂肪烃含量减少。共热解焦油的芳香类组分中十氢萘的质量分数是43.37%,但其在单一原料热解焦油中并没有被检测到。热解油分析结果表明,自由落下床生物质与煤快速共热解过程中存在协同效应,其主要原因是,发生氢解和加氢反应。煤与生物质共热解有利于产生低分子量的化合物,改善油品的质量。 魏立纲 张丽 徐绍平关键词:煤 生物质 共热解 焦油 不同矿源橄榄石对催化苯水蒸气重整的影响 被引量:11 2009年 在固定床反应器中,以苯为生物质气化焦油模型化合物,测试了于900oC煅烧的4种不同矿源镁橄榄石(Mg,Fe)2SiO4及其负载镍催化剂的水蒸气重整活性,并对煅烧橄榄石进行了N2吸附、X射线衍射、程序升温还原和扫描电镜等测试.结果表明,不同矿源橄榄石的组成和表面性质不同,从而导致相应催化剂的性能差别较大.在具有较高可还原氧化铁含量和比表面积的橄榄石上,苯气相碳转化率最高.Ni的引入大大提高了苯转化率和产气中CO选择性,而降低了CH4和C2H4选择性.4种橄榄石负载镍催化剂的活性存在明显的差异,可能是因为活性组分在橄榄石载体表面的分散度不同.对反应后的积炭催化剂进行了热重分析. 杨小芹 徐绍平 胡冠 刘长厚关键词:生物质气化 焦油 橄榄石 水蒸气重整 镍催化剂 离子液体溶胀对煤直接液化残渣结构及热解性能的影响 被引量:4 2019年 采用四种相同阴离子不同有机链长阳离子的离子液体([EMIM][MeSO4]、[BMIM][MeSO4]、[HMIM][MeSO4]和[OMIM][MeSO4])对煤直接液化残渣(DCLR)进行溶胀处理,通过SEM、FT-IR和TG-DTG表征,分析了各离子液体溶胀对煤直接液化残渣溶胀效果、表面形貌、官能团分布、主体结构和热解性能的影响。溶胀结果表明,不同链长离子液体对煤直接液化残渣具有不同的溶胀效果,[HMIM][MeSO4]对残渣溶胀效果最好,其溶胀度高达1.78。FT-IR表明,不同链长离子液体会不同程度地破坏煤中C-H键,使得脂肪族和芳香族类化合物的相对含量有所差异。由TG-DTG可知,不同链长离子液体溶胀对残渣热解性能的影响具有较大差异,其中,以离子液体[OMIM][MeSO4]溶胀对残渣的热解最为有利,失重率高达47.5%;而离子液体[BMIM][MeSO4]溶胀在一定程度上抑制了残渣的热解,其失重率低于未经溶胀处理的残渣。基于Coats-Redfern法的热解动力学分析表明,煤直接液化残渣及其溶胀残渣在低温段(180-480℃)的热解过程均符合二级反应动力学,高温段(480-825℃)均以三级和四级反应动力学为宜。另外,不同链长离子液体溶胀处理明显改变了残渣的热解活化能,其链越长残渣的热解活化能越高。 何小强 莫文龙 王强 马凤云关键词:离子液体 热解 解耦双回路气化系统中生物质催化水蒸气气化制富氢气体 被引量:2 2019年 采用密度泛函理论方法,对四种β-O-4型二聚体木质素模型化合物2-(2-甲氧基苯氧基)-1-苯基乙烷-1-醇、2-(2-甲氧基苯氧基)-1-苯基乙烷-1-酮、1-甲氧基-2-(2-甲氧基-2-苯基乙氧基)苯、2-(2-甲氧基苯氧基)-1-苯乙基乙酸酯的Caromatic-O、Caromatic-Cα、Cα-Cβ、Cβ-O键均裂解离能进行了理论计算,并对所述二聚体的热解均裂历程进行了理论计算研究,分析了不同二聚体的热解产物形成途径。结果表明,Cβ-O键均裂是二聚体初次热解的主要反应,Cα-Cβ键均裂是竞争反应。Cα-OH官能团被氧化、乙酰化修饰后,Cβ-O键均裂解离能降低,而Cα-Cβ键的键解离能升高,Cβ-O键裂解概率增大,Cα-Cβ键均裂竞争性降低。基于上述四种模型化合物热解的主要芳香族产物有苯甲醇、甲苯、苯甲醛和愈创木酚等,Cα-OH官能团的选择性修饰可调控热解产物种类,其中,氧化修饰后的二聚体的热解产物种类变少,产物选择性增强;甲基化、乙酰化修饰后的二聚体热解可产生苯乙烷和甲苯。 肖亚辉 刘勇 乔聪震 徐绍平关键词:生物质气化 解耦 富氢气体 Ni-Fe/坡缕石催化水蒸气重整杏核热解焦油制氢 被引量:9 2008年 以坡缕石为载体用共沉淀法制备了Ni-Fe/坡缕石催化剂,考察了不同煅烧温度、反应温度、水碳摩尔比条件下该催化剂对杏核热解焦油水蒸气重整制富氢气体的性能,采用扫描电镜、比表面积分析以及X射线衍射仪,对Ni-Fe/坡缕石催化剂进行了结构表征,并与其他3种生物质气化催化剂(石英砂,白云石,商业镍基催化剂Z409)进行了对比.结果表明,Ni-Fe/坡缕石催化剂具有良好的低温活性和抗积碳能力,在500℃、质量空速为0.62 h-1和水碳摩尔比为4.3的条件下,碳转化率达到了92.1%,在连续5 h的实验中未发现失活现象,而相同条件下Z409催化剂的活性寿命仅为90 min. 于建华 袁红艳 徐绍平 杨小芹 刘淑琴关键词:焦油 生物质油 水蒸气重整 镍基催化剂 坡缕石 预煅烧对橄榄石生物质气化催化性能的影响 被引量:16 2008年 利用小型固定床反应器研究预煅烧对橄榄石生物质气化催化性能的影响。研究发现,经过预煅烧处理的橄榄石具有比原矿更高的催化活性。通过XRD、SEM/EDX和H2-TPR等表征发现,预煅烧使橄榄石的晶体结构发生改变,Fe从橄榄石的镁铁硅酸盐结构中脱出,以α-Fe2O3的形式存在于颗粒表面,而且使其分布比原矿均匀。随着预煅烧温度增高和时间的延长,橄榄石颗粒表面可还原的Fe2O3数量增加,其催化活性相应提高,说明α-Fe2O3的形成是预煅烧使橄榄石催化活性提高的原因。经过800℃-1 100℃预煅烧会造成橄榄石抗磨损性能下降。综合催化活性和抗磨损能力等因素,900℃下煅烧4h是比较合理的橄榄石预煅烧处理方法。 魏立纲 徐绍平 刘长厚 刘淑芹关键词:生物质 气化 橄榄石 热解-重整-燃烧解耦的煤气化特性 2019年 采用热解、重整、燃烧解耦分离的解耦三床气化(decoupled triple bed gasification,DTBG)系统,以橄榄石为原位焦油裂解催化床料,进行了煤催化气化实验。研究了煤种、煤进料速率、重整器温度以及水碳比(S/C)对煤热解焦油裂解/重整反应的影响。结果显示:随着煤挥发分含量增加,气体产率、碳转化率、冷煤气效率以及产气中的H2含量增加。由于半焦不参与气化反应,导致碳转化率和冷煤气效率偏低。煤和催化剂比例的改变会影响气体产率和产气组成,当煤的进料速率从0.12 kg/h增加到0.30 kg/h时,气体产率从0.28 m^3/kg增加到0.46 m^3/kg,H2含量从28.4%增加到50.5%。重整器温度的升高有利于促进煤焦油裂解转化,从而增加气体产率。当重整器温度为850℃、S/C为1.0时,气体产率达到了0.60 m^3/kg,橄榄石催化剂有效地降低了焦油含量,焦油产率仅为2.11g/m^3。S/C的升高增强了焦油水蒸气重整反应,但引入过量的水蒸气会导致反应器内气体的流速加快,缩短了反应物的停留时间和反应时长,减缓了焦油水蒸气重整反应的反应程度。 亚力昆江·吐尔逊 艾热提·阿不都艾尼 潘岳 阿布力克木·阿布力孜 迪丽努尔·塔力甫 马凤云 徐绍平关键词:煤气化 固体热载体 橄榄石 原料对自由落下床中生物质与煤共热解行为的影响(英文) 被引量:14 2011年 在500~700℃和生物质混合比0~100%(质量分数)条件下,利用自由落下床反应器考察原料对生物质与煤共热解行为的影响。所用煤原料为大雁褐煤(DY)和铁法烟煤(TF),而生物质原料为农业废弃物秸秆(LS)和木材加工余料白松木屑(SD)。结果表明,即使在自由落下床中停留时间短的条件下,生物质与煤共热解的协同效应仍然发生。原料种类对共热解产品的产率和半焦反应性影响大:以综纤维素和灰分含量大的LS为原料时,共热解的协同效应比以SD为原料时明显;以高阶煤TF为原料时,共热解的液体产率高于以低阶煤DY为原料时的产率;在特定条件下共热解可提高半焦的反应性;与TF相比,DY存在下的共热解有利于提高半焦的反应性。在生物质与煤共热解过程中,通过选择适当原料可以制取目标产品。 魏立纲 张丽 徐绍平关键词:生物质 煤 共热解