国际科技合作与交流专项项目(2007DFC60110)
- 作品数：11 被引量：73H指数：4
- 相关作者：韩怡卓谭猗生郭荷芹孙予罕李德宝更多>>
- 相关机构：中国科学院山西煤炭化学研究所中国科学院研究生院中国科学院上海高等研究院更多>>
- 发文基金：国际科技合作与交流专项项目国家自然科学基金国家高技术研究发展计划更多>>
- 相关领域：化学工程理学环境科学与工程更多>>
- 褐煤在合成气气氛下的低温热解及半焦燃烧特性被引量：20
- 2011年
- 在固定床反应器中进行了3种褐煤在惰性及合成气气氛下的热解实验,研究了不同气氛下褐煤热解的产物分布及产物性质(包括气体组成,半焦性质等),并对所得半焦的燃烧特性进行了对比.结果表明,与惰性气氛下相比,褐煤在合成气气氛下热解时焦油收率提高1.5%～1.9%.合成气气氛下热解时,热解气中的H2S和COS含量明显比惰性气氛下升高,表明合成气气氛对褐煤热解有较好的脱硫效果.合成气气氛下所得热解半焦的氧含量要低于惰性气氛下的,表明合成气对褐煤热解脱氧有较好的效果.两种气氛下所得热解半焦的着火点、最大燃烧温度和燃尽温度比原煤略有升高,合成气下热解半焦的特征燃烧温度的提高程度较惰性气氛下的小.合成气中的CO能够与煤热解产生的水发生水煤气变换反应产生高活性的氢,抑制了交联反应,提高了油气收率.
- 白宗庆李文尉迟唯白进
- 关键词：褐煤热解合成气固定床反应器
- V_2O_5/CeO_2催化剂上甲醇氧化一步法合成二甲氧基甲烷被引量：10
- 2012年
- 采用溶胶-凝胶法制备了V2O5/CeO2催化剂,并用于甲醇氧化一步法合成二甲氧基甲烷(DMM)反应中.考察了V2O5含量对钒氧化物的存在状态、催化剂表面酸性、氧化-还原性及其催化甲醇氧化反应性能的影响.结果表明,V2O5含量为15%时钒氧化物呈单层分散,小于15%时以孤立或聚合态存在,大于20%时出现V2O5晶体,达到30%时出现CeVO4.当V2O5含量为15%时,较高的钒氧化物分散度使催化剂具有较强的氧化还原能力和较多的酸性中心,从而使催化剂具有较高的活性和DMM选择性.
- 郭荷芹李德宝陈从标范志宏孙予罕
- 关键词：氧化钒氧化铈甲醇氧化二甲氧基甲烷
- 固体热载体热解霍林河褐煤实验研究被引量：24
- 2011年
- 在处理量为10kg/h的粉煤-固体热载体移动床实验装置上,以循环灰为热载体对其进行了热解特性评价实验。考察了热解温度(460℃～610℃)、反应时间(6min～8min)及煤粒粒径对热解产物产率和组成的影响。结果表明,随着热解温度的升高,气体产率增大;焦油产率在520℃时达到最大值4.94%。热解煤气的热值为19.80MJ/m3～23.20MJ/m3。与淮南烟煤相比,热解焦油中BTX、PCX的含量较高,特别是PCX的含量在反应温度为610℃时达到23.82%。热解半焦具有很好的燃烧特性而且硫含量明显低于原煤,有利于减轻循环流化床锅炉的脱硫负荷。
- 曲旋张荣孙东凯毕继诚
- 关键词：固体热载体低温干馏褐煤
- 常压程序升温热解-质谱系统在煤脱羧过程中的应用被引量：2
- 2010年
- 设计了在线监测煤和其它含高挥发分组份样品的热解气体的反应器,将此反应器与商品型质谱(MS)联用,建立了常压程序升温热解-质谱(AP-TPP-MS)系统。用模型化合物和真实样品检验了该系统的可靠性和重复性,并探讨了通过预处理前后煤热解时CO2的逸出情况来反映煤脱羧效果的可行性。结果表明,此系统用于模型化合物热解时能获得响应好、重叠拖尾少、对称性好的气体逸出峰;用于氧化煤时能清晰可辨地显示同一热解气体的多个逸出峰;系统的稳定性和重复性较好。可利用此系统监测CO2的逸出情况,反映预处理对煤的脱羧效果。
- 王志青白宗庆李文陈皓侃
- 关键词：脱羧
- 焙烧条件对Ni-Sn-Cr/AC催化乙酸甲酯气相羰基化合成醋酐反应性能的影响被引量：1
- 2009年
- 以活性炭(AC)为载体,采用等体积浸渍法制备了Ni-Sn-Cr/AC催化剂,在连续流动固定床反应器上考察了焙烧温度、焙烧时间和焙烧气氛等热处理条件对该催化剂催化乙酸甲酯气相羰基化合成醋酐反应性能的影响;同时用扫描电子显微镜、X射线衍射和N_2物理吸附等方法表征了该催化剂的结构。实验结果表明,焙烧温度和焙烧时间对催化剂活性的影响较为显著,而焙烧气氛对催化剂活性的影响不大。在N_2气氛中于600℃下焙烧4 h后的Ni-Sn-Cr/AC催化剂具有较高的羰基化活性;在n(CO):n(H_2)=8、n(CH3COOCH3):n(CH_3I)=7、n(CO):n(CH_3COOCH_3)=4、反应温度205℃、反应压力5.5 MPa、气态空速1 200 h^(-1)的条件下,乙酸甲酯的转化率、醋酐的选择性和收率分别达到38.8%,81.1%,31.5%。
- 贾庆龙谭猗生韩怡卓
- 关键词：乙酸甲酯羰基化醋酐
- 纳米钒钛硫催化剂催化甲醇氧化一步合成二甲氧基甲烷被引量：8
- 2010年
- 用快速燃烧法制备了纳米钒钛硫催化剂并采用固定床反应器考察了甲醇氧化一步制取二甲氧基甲烷(DMM)的性能。结果表明硫的改性有效抑制了甲酸甲酯(MF)的生成,显著提高了DMM选择性,这与硫对催化剂表面酸性修饰有关。XRD,FT-IR,NH3-TPD和H2-TPP-MS结果表明,硫以硫酸根形式存在,硫物种的存在没有改变钒氧化物的赋存形式及其氧化还原性能,但显著增加了催化剂表面酸性中心。反应前后催化剂硫酸根含量及催化剂表面酸性均无明显变化,催化剂具有良好的稳定性。
- 郭荷芹李德宝姜东李文怀孙予罕
- 关键词：二甲氧基甲烷甲缩醛
- Ni-Sn-Cr/AC催化剂上乙酸甲酯气相羰基化合成醋酐反应的研究被引量：2
- 2011年
- 以活性炭为载体,采用浸渍法制备Ni-Sn-Cr/AC催化剂,在连续流动固定床反应器上研究其对乙酸甲酯气相羰基化合成醋酐反应的催化性能。分别考察了Ni、Sn、Cr三种金属组分的负载量对催化活性的影响,进一步考察了反应压力、反应温度、反应时间对反应的影响。实验结果表明,在Ni9%-Sn12%-Cr6%/AC催化剂上,当反应温度205℃,压力5.5 MPa,催化剂焙烧温度600℃,催化剂焙烧时间为4 h的条件下,乙酸甲酯的转化率为38.8%,醋酐的选择性为81.1%。采用X射线衍射和元素分析技术分别对反应前和不同反应时间后的催化剂进行了表征。分析结果表明,Ni0是催化剂的主要活性中心,随着反应时间的延长,活性组分镍的流失现象比较严重,同时催化剂上出现积炭及载体骨架遭到破坏,是导致催化剂失活的主要原因。
- 贾庆龙谭猗生韩怡卓
- 关键词：乙酸甲酯气相羰基化醋酐
- 活性组分浸渍顺序对Ni-Sn-Cr/活性炭催化乙酸甲酯气相羰基化合成醋酐性能的影响被引量：2
- 2010年
- 以活性炭(AC)为载体,采用等体积浸渍法,按照活性组分浸渍顺序的不同制备了一系列Ni-Sn-Cr/AC催化剂;在连续流动固定床反应器上考察了Ni-Sn-Cr/AC催化剂催化乙酸甲酯气相羰基化合成醋酐的性能,并采用XRD和N2物理吸附法对催化剂的物相和织构性质进行了表征。实验结果表明,在催化剂制备过程中3种活性组分Ni,Sn,Cr的加入顺序对Ni-Sn-Cr/AC催化剂的活性有较大影响;先浸渍Ni组分然后同时浸渍Sn和Cr组分的Ni/Sn-Cr/AC催化剂的活性最高,在n(CO)∶n(H2)=8、n(乙酸甲酯)∶n(CH3I)=7、n(CO)∶n(乙酸甲酯)=4、反应温度205℃、反应压力5.5MPa、气态空速1200h-1的条件下,Ni/Sn-Cr/AC催化剂上乙酸甲酯的转化率为38.5%,醋酐的选择性为80.3%。不同浸渍顺序制备的Ni-Sn-Cr/AC催化剂的织构性质并不是催化剂活性的决定因素。
- 贾庆龙谭猗生韩怡卓
- 关键词：活性组分羰基化乙酸甲酯醋酐活性炭
- 反应压力对HZSM-5分子筛催化剂上合成气经二甲醚制取芳烃反应的影响被引量：4
- 2009年
- 在2个等压串联连续流动固定床反应器内考察了合成气经由二甲醚制取芳烃的反应性能。一段合成二甲醚反应采用Cu/Zn/Al2O3和γ-Al2O3复合催化剂;二段合成芳烃反应采用HZSM-5(Si/Al=38)催化剂。考察了反应压力对合成芳烃反应的影响,并分析了产物的分布规律。结果表明:在T1=270℃,T2=360℃,GHSV=500h-1条件下,反应压力由2MPa增加到4MPa时,芳烃选择性轻微降低,由86.75%降低到83.67%,同时CO转化率从72.47%升高到84.34%,产物中均四甲苯的选择性增加不明显。而当压力增加到5MPa时,芳烃选择性降低到63.51%,而异构烷烃选择性提高5倍多。反应压力增加,反应平衡倾向于加氢异构化反应;反应压力在2～4MPa时,有利于芳烃的合成。
- 张清德谭猗生杨彩虹韩怡卓
- 关键词：合成气二甲醚芳烃HZSM-5分子筛
- 钒钛催化剂制备方法对甲醇氧化制二甲氧基甲烷反应性能的影响被引量：2
- 2009年
- 分别用快速燃烧法(RC)、共沉淀法(CP)、浸渍法(IM)和机械混合法(PM)制备了钒钛催化剂,并将其应用于甲醇氧化一步法合成二甲氧基甲烷的反应中。同时采用X射线衍射(XRD)、N2吸附/脱附(BET)、NH3程序升温脱附(NH3-TPD),H2程序升温还原(H2-TPR)等多种手段对催化剂进行了表征。结果表明RC催化剂上钒的分散度最高,酸中心数最多,同时氧化还原能力较强。甲醇氧化反应结果表明,RC催化剂上甲醇转化率和DMM选择性最高,这可能与RC上较高的钒分散度,较强的氧化还原能力和较多的酸性中心数有关。
- 郭荷芹李德宝李文怀孙予罕
- 关键词：甲醇氧化二甲氧基甲烷
