吉林省科技发展计划基金(20090595)
- 作品数：11 被引量：23H指数：3
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- Keggin型缺位硅钨杂多阴离子的电化学性质及电催化还原H_2O_2被引量：1
- 2012年
- 应用循环伏安、方波伏安和交流阻抗法研究了Keggin型缺位硅钨杂多阴离子SiW11O398-(SiW11)在0.1mol.L-1NaHSO4+Na2SO4溶液中的电化学性质及其对H2O2还原的间接电催化作用.结果表明,SiW11的酸性水溶液在玻碳(GC)电极上显示两对可逆的还原-氧化波,对应的电荷迁移数均为1,且有2个质子参与反应.根据第1对波的还原峰电流与扫描速率平方根关系得到SiW11在溶液中的扩散系数DO为8.92×10-6cm2.s-1.SiW11对H2O2的还原具有明显的电催化活性,催化峰电位随溶液pH的降低而正移,峰电流增大.质子H+在催化反应中起协同促进作用.实验测定该电催化过程的均相准一级反应速率常数为0.30 s-1.SiW11电催化还原H2O2的机理被认为是经过形成所谓"七配位过氧化物"而发生的.
- 刘希龙吴春燕周方刘红生华英杰王崇太刘晓旸
- 关键词：电催化循环伏安交流阻抗
- 铬取代杂多阴离子PW11O39Cr(Ⅲ)(H2O^4-)可见光催化降解罗丹明B被引量：11
- 2012年
- 为了利用太阳光能去除水体有机染料污染物,以Keggin型铬取代杂多阴离子PW11O39Cr(III)(H2O)4-(PW11Cr)为光催化剂, 详细研究在可见光照射下PW11Cr对水体有机染料污染物罗丹明B(RhB)的光催化降解作用, 考察RhB和PW11Cr初始浓度以及溶液pH对RhB可见光催化降解速率的影响, 并通过可见吸收光谱和荧光发射光谱研究水溶液中PW11Cr和RhB的相互作用, 提出PW11Cr光催化作用的机理. 实验结果表明,含有50 μTTmol·L-1 PW11Cr和10 μTTmol·L-1 RhB的水溶液在200 W可见光下照射120 min, RhB的降解率达到100%,总有机碳去除率约32%. 在PW11Cr浓度较大和pH<3.5的酸性条件下, PW11Cr与RhB之间易发生络合, 导致RhB光降解速率变慢,而PW11Cr浓度为50 μTTmol·L-1和溶液接近中性条件下, RhB的光降解速率较快.
- 王崇太华英杰刘希龙吴春燕王会会赵欣欣刘晓旸
- 关键词：TOC可见光降解
- Keggin型铬取代杂多离子PW_(11)O_(39)Cr(Ⅲ)(H_2O)^(4-)的电化学性质被引量：3
- 2011年
- 用循环伏安、交流伏安和交流阻抗法详细研究了Keggin型铬取代杂多离子PW11O39Cr(Ⅲ)(H2O)4-(PW11Cr)的电化学性质。循环伏安扫描表明,1.0 mmol.L-1PW11Cr的H3PO4-HAc-H3BO3缓冲溶液(pH2.16)在玻碳电极上有三对氧化-还原波,发生在1.30/0.631 V处的准可逆波属于Cr(Ⅲ)/Cr(Ⅴ)电对的双电子氧化-还原响应,而位于-0.553/-0.505 V和-0.782/-0.725 V处的两对可逆波则对应于W-O骨架的双电子还原-氧化响应。PW11Cr三对氧化-还原波的峰电位皆与溶液的pH有关,随着溶液pH的增大,峰电位负移,峰电流降低,阴极和阳极的峰电位差增大,电极过程的可逆性降低。由第一个W-O骨架还原波的峰电流与电位扫描速率平方根的关系得到PW11Cr在H3PO4-HAc-H3BO3溶液(pH 2.16)中的扩散系数为4.4×10-6cm2.s-1。交流阻抗谱表明,Cr(Ⅲ)/Cr(Ⅴ)电对的电极过程受异相电荷传递动力学控制,由相角与频率的关系得到其动力学参数ko为0.67 cm.s-1;而W-O骨架的两个电极过程则受扩散控制。PW11Cr的电极过程存在吸附步骤。
- 华英杰王崇太李天略毛彦超黄永龙彭婷于丹
- 关键词：循环伏安交流阻抗
- SiW_(11)O_(39)Fe(Ⅲ)(H_2O)^(5-)的电化学性质及电催化还原过氧化氢被引量：1
- 2012年
- 用循环伏安和交流阻抗等方法详细研究了SiW11O39Fe(Ⅲ)(H2O)5-(SiW11Fe)的电化学性质和对H2O2还原的间接电催化作用,并与PW11O39Fe(Ⅲ)(H2O)4-(PW11Fe)进行了比较,同时提出了电催化反应的机理。实验结果表明,与PW11Fe类似,SiW11Fe在酸性水溶液中也有3对还原氧化伏安响应,分别归属于Fe(Ⅲ)/Fe(Ⅱ)电对和W-O骨架的还原氧化反应。但SiW11Fe的3对还原氧化波的峰电位与PW11Fe相比明显负移,且均受溶液pH的影响。SiW11Fe中Fe(Ⅲ)/Fe(Ⅱ)电对传递电子的可逆性比PW11Fe的差,但同样对H2O2的还原具有明显的电催化作用,并受溶液pH的影响。随着溶液pH的增加,Fe波和W-O骨架波的还原氧化峰电位均负移,Fe波对H2O2还原的电催化活性降低甚至被完全抑制,相反,第一个W-O骨架波对H2O2的还原却有明显的电催化作用。
- 华英杰王崇太刘希龙吴春燕周方毛彦超刘晓旸
- 关键词：电催化循环伏安交流阻抗H2O2
- Keggin型缺位杂多酸盐Na_7PW_(11)O_(39)的合成、表征及热稳定性研究被引量：3
- 2011年
- Na2HPO4·12H2O和Na2WO4·2H2O在pH=4.8,恒温358 K的水溶液中反应得到Keggin型缺位杂多酸盐Na7PW11O39.元素分析,红外光谱,紫外光谱,热重-差热分析,原位升温XRD,31P核磁共振等的研究表明:合成样品的分子式为Na7PW11O39.11H2O.
- 吴春燕刘希龙刘津嫒罗键桓闫海王鑫王崇太华英杰
- 缺位磷钨杂多阴离子PW_(11)O_(39)^(7-)电催化降解邻苯二甲酸二甲酯被引量：1
- 2011年
- 以Keggin型缺位磷钨杂多阴离子PW11O379-(PW11)为电催化剂,邻苯二甲酸二甲酯(DMP)为模型污染物,详细研究了PW11对DMP降解的电催化作用。实验结果表明,在pH=2.5,E=-0.6 V和60 mL.min-1O2流速下,0.05 mmol.L-1DMP反应120 min的降解率达96%,总有机碳(TOC)去除约34%。DMP的电催化降解服从准一级反应动力学模型,准一级表观速率常数(kobs)与DMP的初始浓度有关,当DMP的初始浓度为0.05,0.2和0.3 mmol.L-1时,kobs分别为2.9×10-2,7.5×10-3和4.9×10-3min-1。
- 华英杰茅丹王崇太张为王婷婷毛彦超
- 关键词：电催化降解邻苯二甲酸二甲酯矿化
- Keggin型铜取代磷钨杂多阴离子可见光催化降解罗丹明B被引量：8
- 2012年
- 以Keggin型铜取代杂多阴离子PW11O39Cu(Ⅱ)(H2O)5-[PW11Cu]为可见光催化剂,有机染料罗丹明B(RhB)为模型污染物,研究了在可见光照射下PW11Cu对RhB的可见光催化降解作用,提出了PW11Cu可见光催化作用的反应机理,同时考察了RhB初始浓度、PW11Cu初始浓度和溶液pH值对RhB光催化降解速率的影响。实验结果表明,含有15.6μmol/L PW11Cu+10μmol/L RhB的水溶液在可见光照射下反应80 min,RhB的降解率达100%,总有机碳去除率约33%。RhB的可见光催化降解服从准一级动力学方程,在RhB初始浓度为20、30和40μmol/L的情况下,其表观一级速率常数分别为3.1×10-2、2.0×10-2和1.5×10-2 min-1。
- 吴春燕刘希龙沈国英黄文施茅丹华英杰王崇太
- 关键词：总有机碳
- Keggin型缺位杂多阴离子PW_(11)O_(39)^(7-)电催化降解硝基苯被引量：2
- 2010年
- 以Keggin型缺位杂多阴离子PW11O397-(PW11)为电催化剂,硝基苯(NB)为模型污染物,研究了Na2SO4-NaHSO4介质中PW11O397-对NB的电催化降解作用.实验结果表明,在pH=2.5,E=-0.6V和O2流速为60mL·min-1的条件下,初始浓度为0.5mmol·L-1的硝基苯反应80min即完全降解,反应120min总有机碳(TOC)去除达42%.硝基苯的电催化降解服从准一级反应动力学模型,室温下其表观速率常数kobs的大小与NB的初始浓度有关,当NB的初始浓度为0.5,0.9和1.3mmol·L-1时,kobs值分别为1.0×10-1,6.0×10-2和4.1×10-2min-1.
- 王崇太华英杰韦吉崇麦发刚张大帅童叶翔
- 关键词：电催化硝基苯降解矿化率
- D301R树脂对水溶液中罗丹明B的吸附动力学研究被引量：3
- 2010年
- 详细研究了D301R弱碱性阴离子交换树脂对水溶液中罗丹明B的吸附行为,测定了不同温度下吸附的动力学曲线,提出了吸附动力学模型,计算了吸附活化能.结果表明,吸附动力学符合表面过程控制的准二级反应模型,其速率常数k2在303K时为6.09×10-3g·mg-1·min-1,并随温度的升高而升高,吸附活化能为11.54kJ·mol-1.
- 黄永龙刘肃宁王崇太何猛雄华英杰
- 关键词：罗丹明B吸附动力学
- 新颖的PW_(11)O_(39)Fe(Ⅲ)(H_2O)^(4-)/H_2O_2类光-芬顿体系光催化降解苯胺被引量：8
- 2012年
- 将Keggin型铁取代杂多阴离子PW11O39Fe(Ⅲ)(H2O)4-[PW11Fe(Ⅲ)(H2O)]构成的类光-芬顿体系用于水体生物难降解有机污染物苯胺(ArNH2)的降解。研究了在紫外光照射和H2O2存在下,PW11Fe(Ⅲ)(H2O)对ArNH2降解的均相光催化作用。考察了ArNH2、H2O2和PW11Fe(Ⅲ)(H2O)浓度对光催化降解反应速率的影响。实验结果表明,0.1 mmol/L PW11Fe(Ⅲ)(H2O)+0.2 mmol/L H2O2+0.1 mmol/L ArNH2的中性溶液在300 W汞灯照射下反应60 min,ArNH2的降解率达100%,总有机碳(TOC)去除约52%。同时讨论了PW11Fe(Ⅲ)(H2O)光催化H2O2产生羟基自由基的分子机制,并比较了酸性和中性条件下苯胺的光催化降解效果。
- 华英杰王崇太孙振范刘艳玲周昌盛
- 关键词：苯胺降解过氧化氢
