搜索到1569篇“ CO加氢“的相关文章
- ZnCr_(2)O_(4)(111)-OV表面活性氢的产生及其在CO加氢中的应用
- 2025年
- ZnCr_(2)O_(4)(111)-O_(V)作为CO选择性加氢反应的重要催化材料,其表面活性氢物种的产生机制及其对CO加氢反应的作用一直备受争议。本文研究了ZnCr_(2)O_(4)(111)-O_(V)表面活性氢的产生及其在CO加氢中的应用,结果表明:H2分子在ZnCr_(2)O_(4)(111)-O_(V)表面异裂解离为O_(V)-H-和O-H物种是最佳活化路径,这主要归因于ZnCr_(2)O_(4)(111)-O_(V)表面Zn物种灵活的Zn 3d轨道;当O_(V)-H-/O-H物种进攻CO分子的C^(δ+)/O^(δ-)时,动力学上更支持形成HCO物种而非COH物种;当以O-H作为氢源进行CO选择性加氢反应时,氢物种在反应过程中会优先转化为自由基,相反,若以O_(V)-H-物种参与反应,其可直接作为氢源实现CO高选择性加氢。本文可为Zn-基合成气选择性加氢催化材料的理性设计提供潜在的理论指导。
- 刘慧慧来壮壮魏呵呵王志强胡培君
- 关键词:选择性加氢密度泛函理论
- 一种用于CO加氢催化合成轻质烯烃的高熵催化剂及其制备方法和应用
- 本发明涉及催化剂技术领域,公开了一种用于CO加氢催化合成轻质烯烃的高熵催化剂及其制备方法和应用。该方法包括:混合六种金属盐到去离子水中以形成均匀溶液,随后加入柠檬酸搅拌一定的时间后,将溶液置于90℃的水浴中,搅拌加热形成...
- 倪志江苏林陈晓宇沈含虞蒋云龙冯程
- Fe/SAPO-34催化剂制备及其CO加氢制低碳烯烃性能研究
- 2025年
- 费托合成是合成气制低碳烯烃的重要途径,但目前存在产物选择性难以控制、碳效低等问题。本工作采用负压浸渍法制备了一系列不同Fe含量的Fe/SAPO-34催化剂,并评价了其CO加氢反应性能。结合N_(2)吸附-脱附、XRD、SEM、NH_(3)-TPD和CO-TPD等表征手段,揭示了不同Fe含量Fe/SAPO-34催化剂的构效关系。结果表明,随着Fe负载量的增加,催化剂表面酸强度和酸量依次降低,CO的非解离活化能力减弱,CO的解离活化能力增强,从而使低碳烯烃和含氧化合物选择性分别呈现升高和下降的变化趋势。在200℃,2.0 MPa,GHSV=3300 h^(-1)的温和反应条件下,在包含CO_(2)的全碳产物分布中,当铁负载量为5%时,低碳烯烃选择性为16.2%,含氧化合物选择性为52.6%;当铁负载量为25%时,低碳烯烃选择性为31.9%,含氧化合物选择性为16.9%。结合in situ IR表征,提出了催化剂上合理的CO加氢反应机制。本研究为高碳效制低碳烯烃催化剂的研制提供了一条新的路径,展现出良好的应用前景。
- 李柳柳张明伟汪颖军房克功
- 关键词:费托合成铁基催化剂SAPO-34分子筛低碳烯烃
- 表面改性Fe/CS调控CO加氢产物分布研究
- 2024年
- CO加氢经费托合成制取高附加值化学品是实现煤炭清洁高效利用的重要途径之一,研发高效催化剂是实现产物分布定向调控、提高目标产物选择性并抑制C1副产物生成的关键。催化剂表面性质对CO的吸附活化、加氢活性和产物分布具有重要影响。以无水葡萄糖为碳源、乙二醇为溶剂,采用溶剂热法制得碳载体,经H_(2)O_(2)、NH_(3)•H_(2)O表面改性和掺氮处理后,采用浸渍法分别制备了5Fe/CS-H_(2)O_(2)、5Fe/CS-NH_(3)•H_(2)O和5Fe/CS-N催化剂,探究了表面改性对费托合成产物分布的影响。采用XRD、SEM、TEM、N_(2)吸/脱附、TG-DTG、FT-IR、Zeta电位、XPS和拉曼光谱等对样品进行了表征。结果表明,不同表面改性方式对催化剂表面物化性质和催化性能影响显著。H_(2)O_(2)改性增加了催化剂表面—OH的数量,增强了表面亲水性,促进了Fe在载体上的分散,催化剂的热稳定性提高。在300℃、1.5MPa、空速为1000h^(-1)和n(H_(2)):n(CO)=2的条件下进行CO加氢反应活性测试结果表明,改性后的催化剂显著抑制了CH4的生成,提高了低碳烯烃选择性,从5Fe/CS的24.39%分别提高到5Fe/CS-NH_(3)•H_(2)O的34.94%、5Fe/CS-N的37.63%以及5Fe/CS-H_(2)O_(2)的43.57%。通过表面改性和掺氮处理调控催化剂表面性质实现了对产物分布的优化。
- 张庆旭王康洲李财虎高新华赵天生张建利
- 关键词:CO加氢表面改性低碳烯烃
- 一种CO加氢制备烯烃的催化剂及其制备方法和应用
- 本发明属于加氢催化剂技术领域,公开了一种CO加氢制备烯烃的催化剂及其制备方法和应用,该催化剂含有Ga<Sub>2</Sub>O<Sub>3</Sub>修饰的Fe<Sub>5</Sub>C<Sub>2</Sub>活性中心和...
- 何静 刘景玉 朱彦儒安哲张健舒心
- Ni助剂对Co/AC催化CO加氢制高碳醇性能的影响
- 2024年
- 研究了Ni助剂对于调变Co/AC催化剂表面富碳缺氢化学环境的作用,考察了Ni掺杂对CO加氢反应性能的影响。采用物理吸附、程序升温还原、化学吸附、高分辨透射电子显微镜(HRTEM)、X-射线衍射(XRD)和X-射线光电子能谱(XPS)对催化剂进行了表征。结果表明Co/AC催化剂中掺杂Ni助剂后,随着Ni助剂质量分数由0%增加至3%,C6+高碳醇在醇类产物的分布由31.3%提高至51.7%。Ni掺杂为促进高碳醇的醇分布提供了新思路。
- 吴桐赵子昂李怡蕙朱何俊李阳王加升包明丁云杰
- 关键词:CO加氢高碳醇
- Cu-Mn-Ni/ZrO2催化剂用于CO2/CO加氢制甲醇反应的研究
- 当前,化石能源的大量消耗导致了二氧化碳排放的增加,加剧了全球变暖和环境污染,而其中CO2的减排与利用已俨然成为一个重要的解决办法。将CO2中的碳和氧资源进行有效利用,进而转化为人类所需的化学品和燃料,是有望解决环境和能源...
- 张恒弼
- 关键词:CO2加氢甲醇
- 铁基催化剂制备流程对CO加氢反应性能的影响
- 2024年
- 采用共沉淀和高温煅烧法制备Al-O-Zn型载体,分别以2种不同制备流程负载铁和钾元素的先钾后铁法和先铁后钾法制备了2种催化剂样品R1和A1。采用XRD、ICP-OES、氮气物理吸附、场发射电子显微镜、二氧化碳化学吸附-程序升温脱附等手段对2种催化剂样品进行表征,并在固定床加压反应器装置上评价了催化剂的CO加氢制备烯烃的反应性能。结果表明:2种样品在结晶相组成、孔织构、微观形貌上均无显著差异,但是在CO_(2)-TPD曲线特征上却具有巨大的差异,样品R1具有近乎对称的高温脱附峰与低温脱附峰,样品A1则以高温脱附峰为主。在温度290~420℃、压力2 MPa、体积空速1500 mL/(g·h)、反应时间4 h的条件下进行CO加氢反应制备烯烃,与催化剂样品A1作用下的结果相比,样品R1作用下C 2烯烃/烷烃摩尔比最大值高约500%、C_(3)烯烃/烷烃摩尔比最大值高约174%、C 4烯烃/烷烃摩尔比最大值高约35%、C=2~C=4烃类选择性最大值高约44%。催化剂的制备流程不同导致催化剂样品表面的碱性位特征发生显著改变,CO_(2)-TPD曲线高温脱附峰与低温脱附峰近乎对称的情况(样品R1)比高温脱附峰为主的情况(样品A1)更能有效抑制加氢,进而影响催化剂对CO加氢反应的烃类选择性。
- 刘振新谷孟勇贾高鹏刘惠文赵晨曦高玉集邢宇
- 关键词:CO加氢铁基催化剂低碳烯烃
- Fe/g-C_(3)N_(4)表面改性及其对CO加氢产物分布的影响被引量:1
- 2024年
- 采用尿素热缩合法制备了氮化碳(g-C_(3)N_(4)),经H_(2)O_(2)、NH_(3)·H_(2)O处理、浸渍法负载Fe制得改性Fe/g-C_(3)N_(4),对比研究了改性前后催化剂的CO加氢性能。结合XRD、SEM、FT-IR、CO_(2)-TPD、CO-TPD、H_(2)-TPR、接触角测试和N_(2)物理吸附-脱附等系列表征,探究了表面预处理对Fe/g-C3N4催化剂织构性质以及CO加氢产物分布的影响。结果表明,不同改性方法对催化剂的织构性质和CO加氢性能影响显著。尿素热缩合法制备的g-C_(3)N_(4)具有典型蜂窝状结构,Fe与g-C_(3)N_(4)相互作用较强,且高度分散;改性前后样品均呈亲水性,且H_(2)O_(2)、 NH_(3)·H_(2)O处理后亲水性增强,H_(2)O_(2)处理增强了表面羟基,NH_(3)·H_(2)O处理增加了表面氨基,促进了CO吸附,促使Fe(NCN)物相生成;预处理后的催化剂表面碱性增强。在CO加氢反应中,两步改性后的Fe/AM-g-C3N4催化剂,CO_(2)选择性降至11.61%;Fe/AM-g-C_(3)N_(4)表面碱性增强,抑制了烯烃二次加氢,烯烃选择性较高,C_(2)^(=)-C_(4)^(=)达32.37%,O/P值3.23。
- 孙禹高新华马清祥范素兵赵天生张建利
- 关键词:CO加氢表面改性
- K-CuZnZrO_(2)系列催化剂的制备及其对CO加氢合成低碳醇性能的影响
- 2024年
- 通过共沉淀-浸渍法制备了一系列K-CuZnZrO_(2)催化剂,研究了Cu质量分数对合成气(CO+H_(2))制低碳醇(异丁醇)的影响。在该系列K-CuZnZrO_(2)催化剂上,低碳醇中甲醇和异丁醇是主要产物(总醇收率达95%)。Cu质量分数为12%的K-12%CuZnZrO_(2)催化剂表现出最优的异丁醇合成性能,异丁醇选择性为20.2%,异丁醇收率为22.8 g/(L·h)。综合多种表征分析结果表明:改变Cu质量分数可以实现对Cu-Zr相互作用的调控。Cu和无定形ZrO_(2)之间的电子转移,能够显著促进Cu^(2+)还原的同时产生低强度的弱碱位点,特别是利于产生更多高分散的CuO-ZrO_(2)固溶体,这对CO加氢协同催化形成异丁醇至关重要。过量的Cu组分将破坏CuO-ZrO_(2)固溶体的电子和配位结构,Cu-Zr之间相互作用减弱,抑制C-C链的增长,降低异丁醇选择性。研究结果将为进一步定向调控设计高效、高选择性、高稳定性异丁醇合成催化剂提供新思路。
- 杨佳茜金嘉钰薛凯凯李旭达郭腾罄汪钰熠卫晨飞薛朵梅智丽飞孙凯
- 关键词:CO加氢低碳醇
相关作者
- 丁云杰

- 作品数:737被引量:490H指数:12
- 供职机构:中国科学院大连化学物理研究所
- 研究主题:催化剂 多相催化剂 氢甲酰化 合成气 氢甲酰化反应
- 孙予罕

- 作品数:1,525被引量:3,565H指数:28
- 供职机构:中国科学院上海高等研究院
- 研究主题:催化剂 合成气 碳酸二甲酯 甲醇 钴基催化剂
- 陈维苗

- 作品数:93被引量:184H指数:9
- 供职机构:中国科学院大连化学物理研究所
- 研究主题:催化剂 CO加氢 含氧化合物 一氧化碳 乙酸甲酯
- 张建利

- 作品数:241被引量:137H指数:6
- 供职机构:宁夏大学
- 研究主题:催化剂 低碳烯烃 加氢 SUB CO加氢
- 李德宝

- 作品数:469被引量:383H指数:10
- 供职机构:中国科学院山西煤炭化学研究所
- 研究主题:催化剂 费托合成 钴基催化剂 制法 合成气