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利用速度成像技术研究碘乙烷多光子电离解离动力学被引量：1: 2018年; 卤代烷烃会破坏臭氧层,而碘乙烷(C_2H_5I)是卤代烷烃中重要代表物质之一.采用离子速度成像技术、飞秒激光技术和飞行时间质谱技术,探究了C_2H_5I的多光子电离解离动力学.通过分析C_2H_5I在强场作用下多光子电离解离得到的解离通道、碎片的动能、角度分布和各向异性参数等信息来研究碘乙烷离子(C_2H_5I^+)C-I键裂解机理.根据飞行时间质谱实验,C_2H_5I在飞秒激光脉冲作用下发生多光子电离解离得到的碎片有C_2H_5^+,I^+,CH_2I^+,C_2H_2^+,C_2H_3^+,C_2H_4^+等.与C-I键相关的碎片为C_2H_5^+和I^+,解离机制分别对应于C_2H_5I^+→C_2H_5^+I和C_2H_5I^+C_2H_5+I^+.同时,采用离子速度成像技术研究C_2H_5I^+的C-I键裂解产生的C_2H_5^+和I^+的速度影像,得出两者的速度分布和动能分布,分析结果表明C-I键裂解产生C_2H_5^+和I^+的过程都存在高能通道和低能通道.进一步分析解离碎片离子的角度分布发现C_2H_5^+解离时各向异性参数接近于0,可能对应于慢速的振动预解离过程.I^+在解离时各向异性参数较高,可能源于排斥势能面上的快速解离过程.最后采用密度泛函理论计算了C_2H_5I分子电离前后构型变化、离子态的能级强度及谐振强度,对C_2H_5I^+的解离机制做了更进一步的分析和讨论.; 颜逸辉刘玉柱丁鹏飞尹文怡; 关键词：光解离离子速度成像飞行时间质谱

氟利昂F113分子在飞秒激光作用下的多光子电离解离动力学被引量：4: 2016年; 大气臭氧层因吸收太阳紫外光,是人类必不可少的保护伞.氟利昂在太阳光辐射下解离生成破坏臭氧的游离态氯原子,是破坏大气臭氧层的主要元凶之一.本文利用飞行时间质谱技术和离子速度成像技术研究了氟利昂F113(三氟三氯乙烷)分子在800 nm飞秒光作用下的多光子电离解离动力学.利用飞行时间质谱探测技术,得到了三氟三氯乙烷在该波长飞秒激光作用下发生多光子电离解离产生的碎片质谱.通过荷质比对碎片质谱进行了详细的标定和分析.在质谱上未发现母体离子,所有观察到的离子都是由于激光脉冲作用下产生的碎片.三个最主要的碎片离子是CFCl_2^+,CF_2Cl^+,C_2F_3Cl_2^+.通过飞行时间质谱标定,发现并归属了多个解离通道.三个主要的解离机理分别为:1)C-Cl键断裂直接生产氯自由基的通道C_2F_3Cl_3^+→C_2F_3Cl_2^++Cl;2)C-C键断裂C_2F_3Cl_2^+→CFCl_2^++CF_2Cl;3)C-C键断裂C_2F_3Cl_3^+→CF_2Cl^++CFCl_2.利用离子速度成像技术对这三个主要通道产生的碎片离子进行成像,得到了C_2F_3Cl_2^+,CFCl_2^+和CF_2Cl^+离子的速度影像.由C-Cl键断裂产生的碎片离子C_2F_3Cl_2^+的速度分布由两个高斯分布曲线拟合,而由C-C键断裂产生的碎片离子CFCl_2^+和CF_2Cl^+可以用一个高斯曲线拟合.通过影像分析得到了解离碎片的平动能分布和角向分布各向异性参数等详尽的动力学信息.结合高精度密度泛函理论计算对解离动力学进行了进一步的分析和讨论.深入认识氟利昂的解离动力学可为进一步控制破坏臭氧层提供理论参考和实验依据.; 刘玉柱陈云云郑改革金峰Gregor Knopp; 关键词：氟利昂光解离臭氧空洞

800 nm激光作用下碘乙烷的多光子电离解离研究被引量：2: 2012年; 在800nm飞秒激光作用下对碘乙烷多光子电离解离过程进行了研究,获得了碘乙烷分子的多光子电离飞行时间(MPI-TOF)质谱.光强指数分析表明母体离子主要发生3+3共振增强多光子电离(REMPI)过程.根据部分碎片离子占总离子信号的百分比对激光强度的依赖关系,讨论了碘乙烷的多光子电离解离机制,得出了C_2H_5I分子的多光子电离(MPI)属于母体离子离解阶梯模式.文中分析了母体离子在该波长下主要两条解离通道,其中C-I键的断裂为主要通道.应用高斯03在B3LYP/3-21G基组上计算了两条通道能量的变化,理论进一步验证了实验结果的合理性.; 李文娟周留柱孔真真刘冬梅张树东孔祥和; 关键词：质谱多光子电离

碘乙烷和三氯化碳的多光子电离解离研究: 质谱法是一种研究多光子电离-解离的一种有效方法,通过激光作用于有机物,增加了其吸收多光子发生跃迁的几率,结合飞行时间质谱法,由质谱图分析碎片离子,研究其解离通道,从而为有机物的研究开发提供了一定的理论数据。多光子电离技术...; 李文娟; 关键词：飞行时间质谱多光子电离; 文献传递

丁酮和甲基异丙基酮的多光子电离解离研究: 多光子电离，是指分子相干地吸收多个光子，从而到达分子的电离势，使分子电离的一种电离方法，由于分子是原子通过化学键结合，所以在电离的过程中常伴有化学键的断裂或分子裂解成碎片离子。分子通过吸收多个光子激发到某种居间的振动受激...; 刘妮; 关键词：多光子电离解离飞行时间质谱丁酮甲基异丙基酮过渡态; 文献传递

266nm激光下硝基苯的多光子电离解离研究: 2009年; 在266nm波长激光下,通过激光质谱仪获得气相硝基苯的共振增强多光子电离/飞行时间质谱(REMPI-TOFMS)。根据质谱图中出现的主要离子峰信息,对硝基苯的光解离过程进行了分析。硝基苯与266nm激光的作用过程为三光子过程,其首先吸收两个光子跃迁至激发态,一部分处于激发态的分子,因内转换导致结构重排,生成分子异构体。处于激发态的硝基苯分子或分子异构体共振吸收一光子后发生解离,并给出其可能的解离通道。; 宿光勇孔祥和宋宝郎济刚; 关键词：多光子电离解离飞行时间质谱硝基苯

532nm丙酮和丁酮的多光子电离解离研究被引量：4: 2008年; 利用激光质谱法,通过分析丙酮和丁酮的多光子电离飞行时间质谱,对其532 nm多光子电离机制进行了研究.结果发现丙酮相干吸收若干光子跃迁到高能超激发态,再继续吸收光子产生各种碎片离子,而丁酮先解离后电离.两质谱中都有质荷比为4、6、8的离子,原则上是高价离子,但在相似条件下未见相关报道,因此对离子出险原因及确认尚待进一步研究.实验中丁酮发生异构现象,其异构体电离解离出较强的C2H3O+(m/e=43).丙酮没有相关离子产生.; 张良芳孔祥和孙志青张树东刘建苹; 关键词：激光质谱法丙酮丁酮

CH<,3>I分子的多光子电离解离研究: 过去几十年，碘甲烷是一种被广泛研究的分子，因为碘甲烷的光解通道不仅与研制化学激光的实用目的关系密切，而且对揭示单分子光解过程的一些基本理论问题有很重要的意义。碘甲烷分子结构较为简单，具有C3v对称性，但是它又是一个很有代...; 李丽; 关键词：碘甲烷多光子电离飞行时间质谱里德堡态; 文献传递

355nm激光作用下CH_3I分子的多光子电离解离被引量：2: 2007年; 利用飞行时间质谱仪在超声射流冷却条件下研究了CH_3I分子在355nm激光作用下的多光子电离解离机制。得到了分子的飞行时间质谱,质谱中有较强的H^+、CH_3^+和I^+信号,较弱的C^+,CH^+、CH_2^+和母体离子CH_3I^+信号,CH_3I^+的出现表明CH_3I分子的多光子电离解离(MPID)属母体离子阶梯模式:CH_3I分子由双光子共振激发到里德堡C态,处于该激发态的母体分子继续吸收光子上泵浦至电离态形成母体离子CH_3I^+,碎片离子可由母体离子解离形成。同时结合母体离子及碎片离子的出现势对CH_3I分子的多光子电离解离通道进行分析,提出了可能的解离电离通道。; 李丽孔祥和张树东刘存海孙志青刘建苹张良芳乔光; 关键词：光谱学多光子电离解离碘甲烷飞行时间质谱

硫醚分子的多光子电离解离机理的研究: 本文利用共振增强多光子电离-飞行时间质谱法和分质量激发谱法获得硫醚分子在283nm处的MPID-TOF质谱以及部分碎片离子在280～286.5nm区域内分质量激发谱,并测得了部分碎片离子的光强指数。利用这些结果对硫醚分子...; 关键词：多光子电离解离; 文献传递网络资源链接

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